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廣西大學(xué)尹詩(shī)斌教授團(tuán)隊(duì)連續(xù)發(fā)表三篇高水平催化論文!

人物簡(jiǎn)介

尹詩(shī)斌博士，教授，博士生導(dǎo)師，研究領(lǐng)域：燃料電池、電解水/氨制氫、電合成精細(xì)化工品、化學(xué)儲(chǔ)能電源、石墨烯宏量制備及應(yīng)用開(kāi)發(fā)等。迄今已在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Electrochem. Energy Rev.等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文120余篇，申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利20余件，出版專著2部?，F(xiàn)任廣西電化學(xué)能源材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任、廣西石墨烯標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)委員會(huì)委員，《電化學(xué)》和《結(jié)構(gòu)化學(xué)》編委，中國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)員，中國(guó)化工學(xué)會(huì)專業(yè)會(huì)員，國(guó)際電化學(xué)協(xié)會(huì)會(huì)員，NSFC評(píng)審專家，南非NRF評(píng)審專家，教育部學(xué)位中心論文評(píng)審專家等等。2016年入選廣西高校百人計(jì)劃，2017年獲得廣西石墨烯系列標(biāo)準(zhǔn)獎(jiǎng)勵(lì)，2019年被認(rèn)定為廣西首批高層次人才，同年入選廣西高校卓越學(xué)者和創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)，并獲得廣西自然科學(xué)一等獎(jiǎng)。

最近，尹詩(shī)斌教授團(tuán)隊(duì)連續(xù)發(fā)表了三篇高水平催化方面的論文，這里小編帶大家來(lái)速覽一下！

1. Journal of Energy Chemistry：Ni顆粒調(diào)控NiMoO選擇性吸附位點(diǎn)用于HMF氧化耦合制氫

廣西大學(xué)尹詩(shī)斌教授團(tuán)隊(duì)連續(xù)發(fā)表三篇高水平催化論文!

電氧化5-羥甲基糠醛（HMFOR）作為制備高價(jià)值生物質(zhì)衍生化學(xué)品的綠色途徑而受到廣泛關(guān)注。為了滿足工業(yè)應(yīng)用的需求，研究人員致力于開(kāi)發(fā)各種高效的非貴金屬催化材料，其中鎳鉬基氧化物由于其優(yōu)異的物理和化學(xué)特性具有作為先進(jìn)催化劑的潛力。然而，金屬氧化物在強(qiáng)堿性溶液中往往具有較強(qiáng)的OH^?吸附能，導(dǎo)致對(duì)HMF的吸附較弱。

值得注意的是，HMFOR涉及OH^?和HMF在催化劑上的競(jìng)爭(zhēng)吸附，其中HMF的吸附被認(rèn)為是電催化過(guò)程中的關(guān)鍵步驟。因此，調(diào)節(jié)金屬氧化物對(duì)HMF和中間體的選擇性吸附對(duì)于HMFOR至關(guān)重要。

研究表明，金屬氧化物和金屬位點(diǎn)之間的電子相互作用可以促進(jìn)電子在不同金屬氧化物/金屬位點(diǎn)之間的重新分布，有利于有機(jī)分子的吸附。此外，金屬的空間分隔效應(yīng)和電氧化過(guò)程中原位生成的金屬氫氧化物/羥基氧化物可以調(diào)節(jié)底物的吸附能，從而降低反應(yīng)能壘。然而，如何有效地調(diào)控金屬和金屬氧化物的吸附位點(diǎn)以提高HMFOR催化活性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

尹詩(shī)斌教授團(tuán)隊(duì)利用金屬鎳和鉬的反應(yīng)熱焓存在差異加熱時(shí)發(fā)生偏析的原理，通過(guò)在不同溫度煅燒還原NiMoO₄前驅(qū)體，合成了一系列不同金屬鎳含量的NiMoO-Ni催化劑用于HMFOR。

采用一系列表征方法研究了其物理化學(xué)性質(zhì)，深入分析了偏析的Ni顆粒對(duì)催化活性的影響，發(fā)現(xiàn)Ni顆粒與NiMoO之間的相互作用優(yōu)化了NiMoO-Ni的電子結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)了HMF、中間體和產(chǎn)物FDCA的吸附/解吸，并且Ni和NiMoO的協(xié)同作用促進(jìn)了C-H/O-H鍵的斷裂。

此外，HMFOR過(guò)程中Ni顆粒原位生成的NiOOH也可以調(diào)控HMF和OH^?的吸附行為，提高催化劑的活性和穩(wěn)定性。因此，NiMoO-Ni表現(xiàn)出較好的HMFOR活性（E₁₀₀=1.36 V_RHE）、FDCA選擇性（99.3％）、生成速率（0.0276 μmol s^?1）和穩(wěn)定性。將其組裝為雙電極系統(tǒng)用于HMFOR輔助制氫時(shí)，可以在1.45 V驅(qū)動(dòng)HMF高效轉(zhuǎn)化（FDCA產(chǎn)率：98.5%）和產(chǎn)生H₂（法拉第效率：99.1%）。這項(xiàng)工作提供了一種調(diào)控催化劑吸附位點(diǎn)以實(shí)現(xiàn)高效HMFOR輔助制氫的策略。

圖文導(dǎo)讀

圖1. NiMoO-Ni催化劑的合成和表征

圖2. HMFOR的性能測(cè)試和DFT計(jì)算

圖3. HER 和OHMFS性能測(cè)試

Tailoring the selective adsorption sites of NiMoO by Ni particles for biomass upgrading assisted hydrogen production, Journal of Energy Chemistry, 2023, 86, 480-489. DOI: 10.1016/j.jechem.2023.08.006.

2.?ACS Catalysis：通過(guò)MoO₂修飾提高NiCo₂的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)以促進(jìn)生物質(zhì)氧化耦合析氫

由于NiCo復(fù)合材料對(duì)FDCA具有良好的選擇性，因此在HMFOR中具有較好的應(yīng)用前景。然而，此類復(fù)合材料仍然面臨著HMFOR過(guò)程中質(zhì)子耦合界面電子轉(zhuǎn)移緩慢的問(wèn)題，從而導(dǎo)致反應(yīng)動(dòng)力學(xué)較慢。

此外，由于Ni²⁺/Co²⁺位點(diǎn)對(duì)H*的強(qiáng)烈吸附作用，限制了NiCo基催化劑的HER活性。鉬的氧化物具有不同的氧化態(tài)，能夠提供可逆的表面氧離子交換容量，有利于HMFOR過(guò)程中的電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移；與此同時(shí)，Mo位點(diǎn)對(duì)H*具有適中的吸附能。

因此，將MoO₂引入NiCo基催化劑中可以調(diào)節(jié)HER過(guò)程H*/H₂的吸附/脫附并加速HMFOR過(guò)程的電子/質(zhì)子轉(zhuǎn)移，提高HER和HMFOR催化活性。然而，如何合理地整合這兩種活性材料以促進(jìn)高效的HMFOR/HER并揭示其內(nèi)在機(jī)制仍然存在困難。

尹詩(shī)斌教授團(tuán)隊(duì)采用簡(jiǎn)單的水熱和煅燒處理，在NiCo₂納米線骨架表面實(shí)現(xiàn)了MoO₂層的可控生長(zhǎng)。XPS和Bader電荷結(jié)果表明，在MoO₂和NiCo₂兩相間存在強(qiáng)烈的電荷轉(zhuǎn)移，電子的重新分布調(diào)節(jié)了NiCo₂@MoO₂的電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)電催化過(guò)程中的快速電子轉(zhuǎn)移。氘動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)和質(zhì)子轉(zhuǎn)移實(shí)驗(yàn)證實(shí)MoO₂的引入促進(jìn)了HMFOR過(guò)程中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移和C?H/O?H鍵斷裂。

DFT理論計(jì)算表明MoO₂和NiCo₂之間的協(xié)同作用優(yōu)化了HMFOR和中間體的吸附自由能，并促進(jìn)關(guān)鍵中間體5-羥甲基-2-呋喃甲酸（HMFCA）脫氫過(guò)程C?H/O?H鍵的斷裂。

電化學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示，NiCo₂@MoO₂/NF表現(xiàn)出優(yōu)異的HMFOR/HER活性（E_±10=1.20 V_RHE/?31 mV_RHE）、HMFOR動(dòng)力學(xué)（k_{NiCo2@MoO2/NF}/k_NiCo2/NF = 2.57）和2,5-呋喃二甲酸選擇性（99.2%）。當(dāng)組裝為雙電極系統(tǒng)時(shí)，只需要1.25 V就能實(shí)現(xiàn)10 mA cm^?2的HMFOR輔助制氫。此外，HMFOR所得的產(chǎn)物可以通過(guò)酸化電解液形成沉淀來(lái)分離，從而實(shí)現(xiàn)FDCA的高效分離。該項(xiàng)工作證明了通過(guò)表面改性開(kāi)發(fā)高效的雙功能催化劑的可行性。

圖文導(dǎo)讀

圖1. NiCo₂@MoO₂/NF的合成和表征

圖2. HMFOR性能測(cè)試

圖3. HER 和OHMFS性能測(cè)試

圖4. DFT理論計(jì)算

Boosting electrochemical kinetics of NiCo₂?via MoO₂?modification for biomass upgrading assisting hydrogen evolution, ACS Catalysis, 2023, 13, 13257-13266. DOI: 10.1021/acscatal.3c03094.

3.?Advanced Functional Materials：界面自組裝分級(jí)微納米陣列用于生物質(zhì)氧化耦合析氫

開(kāi)發(fā)高效的催化劑用于生物質(zhì)氧化耦合制氫有助于提高能量利用效率，但仍然存在挑戰(zhàn)。通常，電催化反應(yīng)發(fā)生在催化劑的表面/界面，并伴隨著反應(yīng)中間體的多電子轉(zhuǎn)移。催化劑與不同反應(yīng)中間體之間結(jié)合能和電子轉(zhuǎn)移的強(qiáng)弱將直接影響反應(yīng)產(chǎn)物的選擇性，這一過(guò)程很大程度上取決于表面/界面的原子排列和電子結(jié)構(gòu)。

為了獲得高效的催化劑，可以通過(guò)合理的界面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)來(lái)調(diào)控活性組分的形貌、晶體結(jié)構(gòu)和電子狀態(tài)等，以調(diào)節(jié)其物理和化學(xué)性質(zhì)，從而提高催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性。

基于此，廣西大學(xué)尹詩(shī)斌教授與湖南大學(xué)王雙印教授合作，設(shè)計(jì)并制備了一種3D分級(jí)微納米陣列催化劑，通過(guò)組分間的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了催化劑的雙功能特性，并顯示出了優(yōu)異的HMFOR耦合制氫性能。制備的Co@NiMoO-Ni具有3D分級(jí)微納米陣列結(jié)構(gòu)，其比表面積較大，有利于提供更多活性位點(diǎn)用于電催化反應(yīng)。

重要的是，Co和NiMoO-Ni之間的相互作用導(dǎo)致了界面電子的重新分布，從而優(yōu)化了反應(yīng)分子的吸附行為，促進(jìn)了催化反應(yīng)過(guò)程中關(guān)鍵中間體化學(xué)鍵的斷裂，提高了Co@NiMoO-Ni在生物質(zhì)氧化和析氫方面的性能。

此外，納米片錨定納米顆粒結(jié)構(gòu)也可以成功地生長(zhǎng)在其他過(guò)渡金屬材料模板上（如銅納米棒和鐵納米片等），證明了該方法制備3D分級(jí)微納結(jié)構(gòu)的普適性。本工作有望為可控制備分級(jí)微納結(jié)構(gòu)材料用于電催化提供有益的見(jiàn)解。

圖文導(dǎo)讀

圖1. Co@NiMoO-Ni/NF復(fù)合電極的合成與表征

圖2. Co@NiMoO-Ni/NF的HMFOR性能

圖3. Co@NiMoO-Ni/NF的HER和OHMFS性能

圖4. DFT理論計(jì)算

General formation of interfacial assembled hierarchical micro-nano arrays for biomass upgrading-coupled hydrogen production, Advanced Functional Materials, (2023). DOI: 10.1002/adfm.202308198.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/23/9228df13b7/

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