制備的具高活性和耐久性的金屬有機骨架(metal-organic framework, MOF)催化劑還具有挑戰(zhàn)性。基于此,中科院化學研究所張建林等人報道了一種無定形MOF(NH2-MIL-68),并將其作為CO2轉化反應的高效電催化劑和光催化劑。
該NH2-MIL-68具有以下優(yōu)點:(1)大量開放金屬位點;(2)結晶NH2-MIL-68的基本構建塊和連接性;(3)分級介孔和微孔結構。在溫和條件下,NH2-MIL-68催化劑在CO2的電催化還原和CO2的光化學環(huán)加成方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
對于電催化CO2還原反應,在電壓為-2.05 V vs. Ag/Ag+下,由無定形NH2-MIL-68催化劑催化產(chǎn)生甲酸(FEHCOOH)的最大法拉第效率達到93.3%,電流密度為34.2 mA·cm-2,而結晶NH2-MIL-68顯示67.7%的 FEHCOOH,在相同的實驗條件下產(chǎn)生大量CO和H2。
對于CO2與氧化苯乙烯的光化學環(huán)加成反應,無定形NH2-MIL-68的產(chǎn)率在12 h時可以達到94.1%,高于類似條件下的報道值。此外,作者還仔細研究了兩種反應催化劑的結構-效率關系。該工作為設計高性能MOF和MOF基催化劑開辟了新的可能性。
Amorphous NH2-MIL-68 as an efficient electro- and photo-catalyst for CO2 conversion reactions. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4664-0.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4664-0.
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