電化學2-電子氧還原反應（ORR）是可再生和原位生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）的一種有前景的途徑。其中，富氧碳納米管（CNTs）已被證明具有高選擇性（≈80%），但是定制碳納米管的組成和結(jié)構(gòu)以進一步提高選擇性和拓寬工作電壓范圍仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，北京化工大學孫曉明教授和田書博副教授、新西蘭奧克蘭大學王子運（共同通訊作者）等人報道了他們結(jié)合甲酰胺縮合涂層和溫和的溫度煅燒，合成了一種氮和氧共改性碳納米管（N, O-CNTs）電催化劑。

實驗測試發(fā)現(xiàn)，N, O-CNTs電催化劑在寬電壓范圍（從0到0.65 V vs. RHE）顯示出優(yōu)異的H₂O₂選擇性（>95%），明顯優(yōu)于CNTs（在0-0.65 V vs. RHE中約為50%）和O-CNTs（在0.3-0.65 V vs. RHE中約為80%）的相應選擇性值。

密度泛函理論（DFT）計算表明，O摻雜可以有效提高2電子ORR活性，而N相關(guān)物種進一步減少了由于氧積累引起的失活，從而提供了穩(wěn)定和高催化位點。O-和N-物種共同優(yōu)化了CNTs的*OOH吸附并導致高選擇性。

通過使用優(yōu)化的N, O-CNTs電催化劑，調(diào)整不對稱潤濕性來設計Janus電極，能持續(xù)24 h以264.8 mol kg_cat^-1 h^-1的速率生產(chǎn)H₂O₂，證實了其穩(wěn)定性。此外，利用N, O-CNTs組裝的Janus電極的H電池作為工作電極，不需要額外的補充氧氣?？傊?，雜原子輔助催化策略為優(yōu)化用于電化學催化的碳基催化劑開辟一條新途徑。

Synergistic Effects in N, O-Comodified Carbon Nanotubes Boost Highly Selective Electrochemical Oxygen Reduction to H₂O₂. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202201421.

https://doi.org/10.1002/advs.202201421.