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基于混合過渡金屬（transition-metals, TM）的催化劑已顯示出用于水分解的巨大潛力，但是納米材料的常規(guī)合成受到室溫平衡和奧斯特瓦爾德（Ostwald）熟化的強烈限制。其中，超快的溫度循環(huán)能夠合成高熵合金納米顆粒的亞穩(wěn)態(tài)金屬相，然后在水性電解質(zhì)中使用時轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸?氫氧化物納米顆粒。

基于此，美國麻省理工學(xué)院李巨教授（通訊作者）等人報道了通過快速焦耳加熱和淬火在碳纖維上原位合成了一種非貴金屬的高熵氧化物（high entropy oxide, HEO）催化劑。

對比貴金屬IrO₂催化劑，三元到六元（FeNiCoCrMnV）HEO納米顆粒的不同組成對催化析氧反應(yīng)（OER）具有更高的活性。合成的HEO還表現(xiàn)出比IrO₂高兩個數(shù)量級的穩(wěn)定性，這是由于通過OER過程激活的碳化物介導(dǎo)的與基底的親密度更強。添加Cr、Mn和V提高了OER活性，而Cr對Fe、Ni和Co活性位點的氧化態(tài)影響更大。

其中，添加Cr通過促進活性元素（Co、Ni和Fe）的更高氧化態(tài)來提高OER活性。此外，添加Cr有助于最大限度地提高吸附的高氧化物質(zhì)和表面氧物種（O₂/OH^–）的量。

對于非貴金屬HEO，觀察到了極大的穩(wěn)定性，在較高的電流密度下，沒有發(fā)現(xiàn)性能下降。其中，穩(wěn)定性源于通過在HEO納米顆粒和來自基底的碳之間形成強金屬-碳化物鍵而實現(xiàn)的強化學(xué)親和性。在長時間的ADT測試和Cr完全溶解后，由于活性物質(zhì)的氧化態(tài)的細微降低，OER催化活性下降。因此，鼓勵對不同合金化比例進行進一步的詳細研究，以設(shè)計出具有更高活性的優(yōu)化催化劑，以滿足所需的使用壽命。

Carbothermal Shock Synthesis of High Entropy Oxide Catalysts: Dynamic Structural and Chemical Reconstruction Boosting the Catalytic Activity and Stability toward Oxygen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202200742.

https://doi.org/10.1002/aenm.202200742.

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MIT李巨AEM：高熵氧化物催化劑助力OER

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