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喬世璋/焦研JACS：理論計(jì)算+機(jī)器學(xué)習(xí)，揭示Mxene上C-N電偶聯(lián)反應(yīng)的活性和選擇性路線

直接電化學(xué)C-N偶聯(lián)反應(yīng)是實(shí)現(xiàn)過量CO₂/N₂或有害含氮NO^3-/NO^2-陰離子高效利用并生成高價(jià)值產(chǎn)物(包括尿素、甲胺和乙酰胺)的有效方法。眾所周知，初始C-N鍵的形成步驟是決定C-N偶聯(lián)活性和選擇性的關(guān)鍵。然而，關(guān)于C-N鍵形成步驟，特別是關(guān)于偶聯(lián)前體，仍然存在許多爭論。根據(jù)前人的研究，碳前體被廣泛認(rèn)為是*CO，而氮前驅(qū)體仍然不確定。典型的氮前驅(qū)體包括在Te/Pd納米晶和Cu@Zn納米線上的*NH₂、在Cu(100)表面和Fe-Ni雙原子催化劑上的*NH、在Pd/Cu/TiO₂表面上的*N₂，以及在氧誘導(dǎo)的CeO₂納米棒上的*NO。由于氮前驅(qū)體的復(fù)雜性和C-N偶聯(lián)反應(yīng)機(jī)理的不明晰，限制了新型選擇性催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)。

基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋和焦研等通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)相結(jié)合的方法，尋找可能的C-N偶聯(lián)反應(yīng)途徑的活性和選擇性的一般描述符，并建立它們與電催化劑物理化學(xué)性質(zhì)之間的關(guān)系。

通過密度泛函理論計(jì)算，研究了54種Mxene表面上*CO與各種含氮中間體的一系列不同的C-N偶聯(lián)路徑。結(jié)果表明，C-N鍵形成的反應(yīng)能與*CO(E_ad-CO)的吸附強(qiáng)度呈良好的線性關(guān)系；在選擇性方面，C-N偶聯(lián)和其他競爭途徑如CRR和NRR可能與*N和*CO(E_ad-N和E_ad-CO)的同時(shí)吸附能力相關(guān)。

為了實(shí)現(xiàn)良好的C-N偶聯(lián)活性和選擇性，MXene催化劑應(yīng)具有適度的*CO吸附(E_ad-CO在?2.7 eV左右)和穩(wěn)定的*N吸附能力(E_ad-N小于?2.5 eV)。為了能夠評估更廣泛的MXene材料，使用SISSO ML算法確定了一般描述符E_ad-CO和E_ad-N與MXene催化劑原子特征的關(guān)系式。

在此基礎(chǔ)上，對包含162個(gè)MXenes結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)庫進(jìn)行了高效篩選，避免了耗時(shí)的密度泛函計(jì)算。結(jié)果顯示，Ta₂W₂C₃具有最佳的C-N偶聯(lián)活性和選擇性，與DFT驗(yàn)證結(jié)果一致。總的來說，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)電催化材料以實(shí)現(xiàn)高效的C-N偶聯(lián)過程提供了一種新的方法，簡化了復(fù)雜反應(yīng)高效催化劑的篩選過程，并且其可以被推廣到更廣泛的電催化反應(yīng)，以促進(jìn)可持續(xù)綠色化學(xué)品的生產(chǎn)。

Activity and Selectivity Roadmap for C–N Electro-Coupling on MXenes. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c05171

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