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【綜述】大連化物所高爽團(tuán)隊:雜原子摻雜碳材料非金屬催化有機(jī)轉(zhuǎn)化應(yīng)用

設(shè)計開發(fā)非金屬催化材料,無論從基礎(chǔ)研究還是應(yīng)用研究角度都是非常令人著迷的課題。非金屬催化材料除具有低成本,高生物相容性,穩(wěn)定性和可持續(xù)性等優(yōu)點(diǎn)外,還會出人意料地使得反應(yīng)以與傳統(tǒng)金屬催化劑不同的途徑或機(jī)理進(jìn)行。

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因此,非金屬材料已經(jīng)改革和拓展了催化舞臺。其中,碳是一類典型的非金屬材料。一系列雜原子(如硼、氮、磷或硫等)的摻雜可提高純碳材料催化活性甚至賦予其新的催化功能,這歸因于結(jié)構(gòu)扭曲和電荷密度變化引起的電子性質(zhì)和表面物化性質(zhì)特征。

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【綜述】大連化物所高爽團(tuán)隊:雜原子摻雜碳材料非金屬催化有機(jī)轉(zhuǎn)化應(yīng)用

大連化學(xué)物理研究所高爽研究員團(tuán)隊近年來設(shè)計以配位聚合物為前驅(qū)體合成自負(fù)載鈷基氮摻雜介孔碳,其中鈷以單原子或亞納米形式存在,并應(yīng)用于高效催化醇氨氧化制腈(Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 5746)和醇酯化反應(yīng)(Chin. J. Catal. 2018, 39, 1249)中。

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【綜述】大連化物所高爽團(tuán)隊:雜原子摻雜碳材料非金屬催化有機(jī)轉(zhuǎn)化應(yīng)用

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隨后,以多吡啶配體為前驅(qū)體設(shè)計合成了氮摻雜及氮、硼共摻雜介孔碳,首次分別實(shí)現(xiàn)了醇選擇性制腈(Chem.Commun. 2017, 53, 1048)和酰胺(ACS Catal. 2018, 8, 9936)的非金屬催化過程, 通過結(jié)合表征分析與實(shí)驗(yàn)結(jié)果確定了相應(yīng)活性位。

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【綜述】大連化物所高爽團(tuán)隊:雜原子摻雜碳材料非金屬催化有機(jī)轉(zhuǎn)化應(yīng)用

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最近,大連化學(xué)物理研究所高爽研究員團(tuán)隊綜述了雜原子摻雜碳材料在氧化、氧化偶聯(lián)、還原和氫化反應(yīng)領(lǐng)域的催化應(yīng)用,并著重強(qiáng)調(diào)雜原子是如何提高催化性能的。

【綜述】大連化物所高爽團(tuán)隊:雜原子摻雜碳材料非金屬催化有機(jī)轉(zhuǎn)化應(yīng)用

這篇綜述突出強(qiáng)調(diào)了催化劑構(gòu)效關(guān)系,為先進(jìn)非金屬催化材料設(shè)計指引方向。該綜述也提出了關(guān)于活性位的爭議和催化劑設(shè)計的挑戰(zhàn)。

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文章發(fā)表在ChemCatChem, doi:10.1002/cctc.201900336

作者:Dr. Sensen Shang, Prof. Shuang Gao*

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