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前? 言

2023年11月6日，南京大學(xué)譚海仁教授團(tuán)隊(duì)在ACS Energy Lett.（IF=22.0）和Nat. Commun.（IF=16.6）上連續(xù)發(fā)表了最新成果，分別是“Inorganic Framework Composition Engineering for Scalable Fabrication of Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells”和“Heterojunction formed via 3D-to-2D perovskite conversion for photostable wide-bandgap perovskite solar cells”。下面，對這兩篇最新成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

ACS Energy Lett.：可擴(kuò)展制備鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽能電池！

強(qiáng)！Nature子刊+ACS Energy Lett.！南大譚海仁教授團(tuán)隊(duì)太陽能電池領(lǐng)域成果斐然！

利用混合蒸發(fā)-溶液法，在工業(yè)刻蝕硅上共形的和可擴(kuò)展的生長鈣鈦礦薄膜，有利于光的充分利用和單片鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽能電池的大規(guī)模商業(yè)化。然而，這種方法的有效性受到從旋轉(zhuǎn)涂層到葉片涂層技術(shù)過渡過程中反應(yīng)不完全的阻礙，特別是涉及埋入式升華-PbI₂。基于此，南京大學(xué)譚海仁教授等人報(bào)道了一種結(jié)合骨架熱處理（FHT）策略，涉及PbI₂、PbCl₂和CsBr的三源共蒸發(fā)，以及簡單的退火工藝。該策略顯著提高了PbI₂的結(jié)晶度，并形成了CsPb₂X₅的準(zhǔn)二維（2D）層狀結(jié)構(gòu)。這種修飾在無機(jī)骨架內(nèi)產(chǎn)生了擴(kuò)大的晶體面間距，催化了葉片涂層有機(jī)鹽溶液和無機(jī)結(jié)構(gòu)之間的充分反應(yīng)。

因此，最大限度地減少了殘留的PbI₂，優(yōu)化了鈣鈦礦薄膜質(zhì)量，有利于有機(jī)鹽溶液的滲透。測試發(fā)現(xiàn)，1.68 eV寬帶隙單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）實(shí)現(xiàn)了20.3%的最佳的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）。當(dāng)與雙面織構(gòu)硅異質(zhì)結(jié)底電池集成時(shí)，對于1.05 cm²面積的鈣鈦礦/硅串聯(lián)器件，獲得了28.3%的極其穩(wěn)定的PCE。封裝串聯(lián)裝置在環(huán)境空氣中1個太陽光照射下運(yùn)行超過1200 h后仍保持其初始PCE的94%，顯示出高可靠性。該策略的應(yīng)用促進(jìn)了鈣鈦礦/硅串聯(lián)技術(shù)的大規(guī)模商業(yè)化。

圖文導(dǎo)讀

圖1.無機(jī)骨架的表征

圖2.鈣鈦礦薄膜的表征

圖3.鈣鈦礦薄膜的光電特性

作者制備了玻璃/氧化銦錫（ITO）/NiO_x/SAMs/鈣鈦礦/C₆₀/BCP/Cu配置的倒平面結(jié)構(gòu)太陽能電池。經(jīng)過表面鈍化處理的DS、DS+FHT和TS+FHT器件中，基于TS+FHT條件的器件具有最高的效率和較小的滯后，在反向掃描下實(shí)現(xiàn)了20.3%的PCE，是基于1.68 ev帶隙PSCs的最高PCE之一。在單太陽光照條件下的短期最大功率點(diǎn)（MPP）跟蹤測試中，DS+FHT和TS+FHT條件表現(xiàn)出更好的光穩(wěn)定性，并且在MPP測試中，DS器件在5min內(nèi)就開始衰減。

圖4.鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的光伏性能

在反掃描下，完全織構(gòu)的單片鈣鈦礦/硅串聯(lián)（1.05 cm²）獲得了28.8%的最佳PCE。在鈣鈦礦和硅亞電池中，實(shí)現(xiàn)了95%以上的最大EQE值，由于我們的鈣鈦礦和抗反射的高質(zhì)量，證明了出色的光捕獲和轉(zhuǎn)換，最佳裝置實(shí)現(xiàn)了28.3%的穩(wěn)定PCE。此外，在空氣中監(jiān)測了封裝器件在1個太陽條件下的MPP跟蹤，連續(xù)運(yùn)行1200 h后，效率保持在初始PCE的94%，表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

圖5. 2T全織構(gòu)鈣鈦礦/硅串聯(lián)的光伏特性和穩(wěn)定性

總之，作者利用三源共蒸發(fā)結(jié)合簡易框架熱處理，在無機(jī)骨架中構(gòu)建了更松散的晶體排列，以解決可擴(kuò)展混合蒸發(fā)葉片-涂層方法中PbI₂轉(zhuǎn)化不完全的問題。CsPb₂X₅準(zhǔn)2D結(jié)構(gòu)增加了晶體的面間距，有利于有機(jī)鹽前驅(qū)體的滲透。WBG鈣鈦礦薄膜在p-i-n單結(jié)PSCs的基礎(chǔ)上獲得了20.3%的最佳PCE。當(dāng)與雙面紋理異質(zhì)結(jié)硅太陽能電池集成時(shí)，采用葉片涂層方法實(shí)現(xiàn)了28.3%的穩(wěn)定PCE，并具有出色的可靠性。該策略可以為未來鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽能電池的大規(guī)模生產(chǎn)提供相應(yīng)的改進(jìn)。

Nat. Commun.：光穩(wěn)定、寬帶隙的鈣鈦礦太陽能電池！

光致鹵化物偏析限制了寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池和串聯(lián)電池的光伏性能和穩(wěn)定性。通過溶液后處理實(shí)現(xiàn)二維/三維（2D/3D）混合異質(zhì)結(jié)構(gòu)是提高鈣鈦礦太陽能電池效率和穩(wěn)定性的典型策略，但由于表面重構(gòu)的敏感性依賴于組分，傳統(tǒng)的溶液后處理對于無甲基銨（MA）和富銫/溴化物的寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）是次優(yōu)的。基于此，南京大學(xué)譚海仁教授等人報(bào)道了一種通用的3D到2D鈣鈦礦轉(zhuǎn)換方法，以實(shí)現(xiàn)寬帶隙（WBG）鈣鈦礦層（1.78 eV）上更寬維度（n≥2）的優(yōu)先生長。

該方法包含兩步：（1）通過混合蒸發(fā)/溶液方法沉積一個定義良好的MAPbI₃薄層；（2）通過長鏈銨配體將其完全轉(zhuǎn)化為2D結(jié)構(gòu)。該方法克服了傳統(tǒng)溶液處理策略中依賴于成分的表面敏感性，并使無MA的WBG鈣鈦礦層優(yōu)先生長更寬的維度（n≥2）。由此產(chǎn)生的2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)有效地加速了鈣鈦礦/C60界面處的電荷提取，從而抑制了光誘導(dǎo)的鹵化物偏析。在1.78 ev寬帶隙PSCs中實(shí)現(xiàn)了19.6%的最佳PCE和優(yōu)異的V_oc（1.32 V）。此外，器件在最大功率點(diǎn)（MPP）運(yùn)行1000 h后，保持初始PCE的95%，表現(xiàn)出優(yōu)異的運(yùn)行穩(wěn)定性，使得在單片全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池中實(shí)現(xiàn)了28.1%的PCE。

圖文導(dǎo)讀

圖1.電荷積累對WBG PSCs中光致鹵化物偏析的影響

圖2. 2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的制備與表征

圖3.鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的電荷載流子動力學(xué)和光穩(wěn)定性

作者制備了ITO/NiO_x-SAM/鈣鈦礦/C₆₀/BCP/Cu的反向器件結(jié)構(gòu)的WBG PSCs。最佳VAQ-2D器件的PCE為19.6%，反向掃描時(shí)的V_oc為1.324 V，J_sc為17.9 mA cm^?2，F(xiàn)F為83.0%。VAQ-2D器件的理想因子n為1.17，小于參考器件的理想因子n為1.73。經(jīng)VAQ-2D處理的Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃器件在光照約1020 h后仍能保持90%的性能，而對照器件的T₉₀為385 h。

對于DMA_0.1Cs_0.4FA_0.5Pb(I_0.72Br_0.24Cl_0.04)₃，在1個太陽光照射下連續(xù)工作1060 h后，經(jīng)VAQ-2D處理的器件仍保持其初始PCE的95%。在連續(xù)光照下，具有Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃和DMA_0.1Cs_0.4FA_0.5Pb(I_0.72Br_0.24Cl_0.04)₃的VAQ-2D器件在MPP跟蹤500 h后保持了其初始PCE的88%和93%。

圖4. WBG PSCs的PV性能和光穩(wěn)定性

作者選擇了FAPb_0.5Sn_0.5I₃組成的NBG鈣鈦礦，NBG太陽能電池的PCE為21.3%，V_oc為0.843 V，J_sc為32.0 mA cm^-2，F(xiàn)F為79.3%。同時(shí)，作者制備了30個串聯(lián)器件（面積~0.049 cm²），平均PCE為27.7±0.3%。此外，最佳串聯(lián)器件在反向掃描下的PCE高達(dá)28.1%（V_oc為2.135 V，J_sc為16.2 mA cm^-2，F(xiàn)F為81.5%），顯示出28.1%的穩(wěn)定PCE。

圖5.全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池的PV性能和穩(wěn)定性

總之，作者揭示了WBG PSCs中的鹵化物偏析與電荷積累有關(guān)，加速電荷提取提高了光穩(wěn)定性。優(yōu)化后的WBG單結(jié)電池，PCE高達(dá)19.6%，V_oc為1.32 V，表現(xiàn)出良好的工作穩(wěn)定性，在1個太陽光照射下MPP運(yùn)行1100 h后仍保持95%的性能。基于WBG鈣鈦礦的單片全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池，PCE為28.1%，V_oc為2.135 V，在MPP下運(yùn)行855 h后保持了90%的初始效率。本研究顯著揭示了WBG鈣鈦礦器件的降解機(jī)理，為同時(shí)提高效率和穩(wěn)定性提出了創(chuàng)紀(jì)錄的技術(shù)途徑，為所有PSCs的全面商業(yè)化邁出了關(guān)鍵一步。

文獻(xiàn)信息

1. Inorganic Framework Composition Engineering for Scalable Fabrication of Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells.ACS Energy Lett.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02002.

2. Heterojunction formed via 3D-to-2D perovskite conversion for photostable wide-bandgap perovskite solar cells.?Nat. Commun.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43016-5.

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