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王煜/郭再萍EES：變廢為寶！從廢水中獲得高負(fù)載As單原子催化劑用于高效和可持續(xù)ORR

砷(As)對氧還原反應(yīng)(ORR)具有潛在的活性，適當(dāng)回收地下水中的非金屬砷(As)有利于實(shí)現(xiàn)環(huán)境保護(hù)和經(jīng)濟(jì)的良性循環(huán)。然而，從含砷污染物中回收的砷用于ORR具有活性和穩(wěn)定性較差的缺點(diǎn)。研究表明，非金屬單原子催化劑(SACs)由于其獨(dú)特的配位環(huán)境和易于調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)，其物理化學(xué)性質(zhì)可以通過人為調(diào)制而發(fā)生顯著改變。此外，拓?fù)淙毕葸€可以有效地調(diào)節(jié)非金屬(如氮)的電子結(jié)構(gòu)，從而顯著提高其催化活性。但是，低負(fù)載的非金屬SAC缺乏高活性限制了其實(shí)際應(yīng)用。

因此，開發(fā)一種通用的高負(fù)載非金屬SACs的合成方法，并構(gòu)建拓?fù)淙毕菀蕴岣叻墙饘俚墓逃谢钚?，對As基SACs的實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。與此同時(shí)，具有豐富拓?fù)淙毕莸奶纪ǔ８菀籽趸?，?dǎo)致催化劑穩(wěn)定性惡化。因此，闡明As基非金屬SACs在結(jié)構(gòu)破壞之前的調(diào)控機(jī)制和開發(fā)一種抑制碳載體氧化的策略，將有助于推動As基SACs實(shí)際應(yīng)用。

近日，重慶大學(xué)王煜和阿德萊德大學(xué)郭再萍等報(bào)道了一種在碳上合成高負(fù)載(高達(dá)13.78 wt%)非金屬As單原子的通用方法。具體而言，鋅(Zn)離子被α-D-葡萄糖螯合后首先錨定在碳上，過量的葡萄糖在物理上隔離了Zn離子，避免了它們的大規(guī)模團(tuán)聚；然后通過化學(xué)氣相沉積(CVD)法，用鋅物種大量捕獲亞砷酸鈉(NaAsO₂)的分解產(chǎn)物，以增加非金屬As的負(fù)載；最后，鋅蒸發(fā)構(gòu)造拓?fù)淙毕菰鰪?qiáng)了相鄰As的固有活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的As-DC1-1050催化劑的半波電位(E_1/2)為0.901 V，在35000個(gè)反應(yīng)循環(huán)后E_1/2僅下降23 mV。同時(shí)，As-DC1-1050在HOFCs中的最大功率密度為701.9 mW cm^?2，在ZABs中的最大功率密度為179.8 mW cm^?2，顯示出巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。

理論分析表明，拓?fù)淙毕菀种屏穗娮訌腁s向相鄰碳原子的轉(zhuǎn)移，降低了OH*中間體在較低過電位(0.48 V)下對As位點(diǎn)的親和力。此外，研究人員發(fā)現(xiàn)長期運(yùn)行后碳載體上的氧基和羥基數(shù)目增多，導(dǎo)致AsDC1-1050發(fā)生降解。因此，研究人員利用再煅燒來減少碳載體上含氧官能團(tuán)的數(shù)量。

結(jié)果表明，重新煅燒過程更新了As-DC1-1050的碳缺陷環(huán)境，在35000次循環(huán)后，半波電位僅衰減4 mV；在燃料電池中運(yùn)行590小時(shí)后，電流密度僅下降9.86%。綜上，該項(xiàng)工作提高了非金屬SACs的活性，同時(shí)抑制了其活性降解，促進(jìn)了高負(fù)載、高活性、高穩(wěn)定性和低成本的非金屬SACs的實(shí)際應(yīng)用。

High-loading as single-atom catalysts harvested from wastewater towards efficient and sustainable oxygen reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE03274D

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