光電化學(xué)(PEC)分解水制氫被認(rèn)為是將太陽能轉(zhuǎn)化為可持續(xù)能源的最有前景的方法之一。由于水的氧化是一個緩慢的四電子轉(zhuǎn)移過程，限制了水的分解效率，開發(fā)一個有效和廉價的半導(dǎo)體系統(tǒng)是改善PEC水分解的關(guān)鍵。大多數(shù)光陽極材料存在電荷轉(zhuǎn)移速率低、電荷復(fù)合嚴(yán)重、水氧化動力學(xué)差等問題，限制了光電水分解槽的性能。

沉積析氧助催化劑(OECs)被認(rèn)為是促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移到表面進(jìn)行水氧化的最可行的方法之一。盡管助催化劑的負(fù)載改善了光電極在光電流和起始電位方面的性能，但是其在測試期間的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差和光電極上的粘附性低，阻礙了PEC水分解系統(tǒng)的穩(wěn)定性。

基于此，內(nèi)蒙古大學(xué)王蕾和高瑞廷等報(bào)道了一種簡單的固有交聯(lián)方法，將分散有CoFe的聚丙烯酰胺(PAM)水凝膠層負(fù)載到BiVO₄光陽極上作為保護(hù)層(CoFe-PAM/BVO)。CoFe-PAM水凝膠的超親水性保證了光陽極與電解質(zhì)之間良好的接觸，其良好的催化活性有效地提高了光陽極的光電化學(xué)性能。

同時，聚丙烯酰胺水凝膠網(wǎng)絡(luò)提高了Fe中心的負(fù)載，同時保留了更多的CoFe助催化劑，增加了反應(yīng)活性中心的電子密度，進(jìn)一步提高了PEC的性能和穩(wěn)定性。

因此，所制備的CoFe-PAM/BVO光陽極在AM 1.5 G光照(100 mW cm^-2)下，在1.23 V_RHE處的光電流達(dá)到5.7 mA cm^-2，并且光陽極可以連續(xù)運(yùn)行20小時，沒有發(fā)生明顯的活性衰減。

此外，通過調(diào)節(jié)PAM水凝膠的三維網(wǎng)絡(luò)，研究人員開創(chuàng)了準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)在光電化學(xué)水氧化中的應(yīng)用。具體而言，凝膠網(wǎng)絡(luò)的親水性和多孔性使其具有良好的儲水性能，CoFe-PAM/BVO光陽極在準(zhǔn)固態(tài)KBi電解質(zhì)中的光電流密度可達(dá)4.75 mA cm^-2。綜上，該項(xiàng)作提供了一類具有巨大擴(kuò)展?jié)摿Φ娜S水凝膠電催化劑和準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)，拓展了光電催化的研究范圍。

Superhydrophilic CoFe dispersion of hydrogel electrocatalysts for quasi-solid-state photoelectrochemical water splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c08861