通訊作者:張華、劉政、王岐捷
半導(dǎo)體-電解質(zhì)界面在半導(dǎo)體電催化反應(yīng)中具有關(guān)鍵影響作用。根據(jù)經(jīng)典電子轉(zhuǎn)移理論,半導(dǎo)體電催化反應(yīng)的研究模型主要是肖特基結(jié)模型。然而,該模型不能用于解釋超薄半導(dǎo)體在催化反應(yīng)中具有極高的載流子累積的現(xiàn)象。
經(jīng)過過往的研究,并受到最近開發(fā)的離子控制電子器件的啟發(fā),新加坡南洋理工大學(xué)張華、劉政、王岐捷等人對電催化反應(yīng)中半導(dǎo)體-電解質(zhì)界面進(jìn)行重新審視和研究,通過基于原位電子/電化學(xué)測量發(fā)現(xiàn)了半導(dǎo)體催化劑在電催化反應(yīng)中普遍存在的自門控現(xiàn)象,以闡明半導(dǎo)體在電催化反應(yīng)過程中的電子傳導(dǎo)調(diào)控機制。
同時還發(fā)現(xiàn)了半導(dǎo)體催化劑的類型與它們的電催化反應(yīng)類型有密切聯(lián)系。如n型半導(dǎo)體催化劑有利于陰極反應(yīng),例如析氫反應(yīng);p型半導(dǎo)體優(yōu)選陽極反應(yīng),例如析氧反應(yīng)。
該研究工作為電催化過程中半導(dǎo)體-電解質(zhì)界面性質(zhì)與機理研究提供了新的見解,對電催化領(lǐng)域意義非凡。
圖1 自門控現(xiàn)象的原位表征
圖2 自門控現(xiàn)象的交流阻抗圖
圖3 自門控調(diào)控半導(dǎo)體催化劑的表面電導(dǎo)
圖4 載流子類型與催化反應(yīng)類型的關(guān)系
表1 催化劑載流子類型與催化反應(yīng)類型的關(guān)系
Self-gating in semiconductor electrocatalysis
(Nature Materials,2019,DOI: 10.1038/s41563-019-0426-0)
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https://www.nature.com/articles/s41563-019-0426-0
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