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?東華大學(xué)NML：調(diào)控Cu與g-C3N4的比例，顯著提高產(chǎn)物中CH4/C2H4比值

借助Cu基催化劑將CO₂電還原為高價值的烴類和醇類，是一種很有前景的CO₂捕集和利用技術(shù)。Cu-SACs催化劑對CO₂RR中的各種還原產(chǎn)物表現(xiàn)出高選擇性，但其制備過程通常涉及高溫?zé)峤膺^程，導(dǎo)致配位結(jié)構(gòu)不明確和原子Cu位點的聚集。因此，制備結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定、配位更好的Cu-SACs催化劑的挑戰(zhàn)激發(fā)了人們尋找更合適的催化劑載體以將活性單原子錨定在穩(wěn)定、配位良好的環(huán)境中的興趣。

與文獻報道的石墨烯單原子載體相似，石墨氮化碳(g-C₃N₄)具有完美的二維形貌和單原子厚度，以確保活性位點的最佳可接近性，并且g-C₃N₄框架中豐富的周期性氮空穴使其成為稠密金屬原子的完美錨定點。其中，Cu-C₃N₄催化劑表現(xiàn)出強大的CO₂親和力，促進CO₂向深度還原轉(zhuǎn)化，將CO₂轉(zhuǎn)化為高價值的烴類。然而，這些深度還原反應(yīng)的法拉第效率(FEs)非常低，并且摻入g-C₃N₄中的Cu位點對CO₂RR的作用機制尚不清楚。因此，在進一步提高Cu-g-C₃N₄催化體系的FEs活性的同時，還要深入研究其作用機理。

基于此，東華大學(xué)楊建平和馬元元等采用簡單的熱聚合方法，通過調(diào)節(jié)前驅(qū)體中Cu與g-C₃N₄的比例，合成了負載在不同中心距和配位環(huán)境的g-C₃N₄催化劑(簡稱Cu_x-CN)上的Cu單原子。Cu_x-CN催化劑的合成-結(jié)構(gòu)-活性分析表明，固定在g-C₃N₄氮空穴中的Cu單原子對CH₄的生成具有高活性和選擇性。

結(jié)果表明，最優(yōu)的Cu_0.05-CN催化劑的CH₄的法拉第效率高達49.04%，并且在?1.2 V_RHE下的CH₄部分電流密度達到7.97 mA cm^-2，CH₄/C₂H₄比值為9，優(yōu)于文獻報道的大多數(shù)催化劑。

結(jié)合實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算，研究人員發(fā)現(xiàn)一個氮腔中的一個Cu原子與g-C₃N₄的4個N原子配位時，CH₄的催化途徑優(yōu)于C₂H₄的催化途徑；而形成一個相鄰的O配位Cu原子后，C₂H₄的催化途徑優(yōu)于CH₄的催化途徑，表明g-C₃N₄氮腔中與N原子配位的Cu單原子是CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的活性位點。

總的來說，該項工作首次研究了g-C₃N₄負載的Cu銅原子催化劑在CO₂還原制CH₄反應(yīng)中的應(yīng)用，并且提出了通過在二維多孔晶體結(jié)構(gòu)材料中設(shè)計Cu活性中心來設(shè)計高穩(wěn)定性和高選擇性的CO₂還原高效Cu基催化劑的準則。

Atomic Cu sites engineering enables efficient CO₂ electroreduction to methane with high CH₄/C₂H₄ ratio. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01188-1

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