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基于半導(dǎo)體熱電材料的熱電能量轉(zhuǎn)換技術(shù)是一類可實現(xiàn)熱能與電能直接相互轉(zhuǎn)換的能源技術(shù)，在深空深海探測用特種電源、工業(yè)余熱廢熱發(fā)電、物聯(lián)網(wǎng)/柔性電子自供電、固態(tài)制冷、精準控溫等領(lǐng)域有著具有重要應(yīng)用價值。如何從電聲輸運的物理機制出發(fā)設(shè)計有效的性能調(diào)控策略是發(fā)展高效熱電材料的關(guān)鍵科學(xué)問題，深入理解不同調(diào)控策略對電子和聲子輸運的作用機制具有重要意義。

以往研究中，通過異價摻雜引入帶電摻劑從而改變熱電半導(dǎo)體材料的載流子濃度是實現(xiàn)材料電學(xué)性能優(yōu)化的最常用手段；而利用共電子合金化形成固溶體從而引入點缺陷聲子散射是降低熱電材料晶格熱導(dǎo)率的有效方法。

基于聲子結(jié)構(gòu)不變假設(shè)的傳統(tǒng)晶格熱導(dǎo)率模型將點缺陷散射的影響視為質(zhì)量波動和應(yīng)力場波動，且僅作用于聲子弛豫時間，盡管模型相對簡單，這對共電子合金化的熱電固溶體晶格熱導(dǎo)率下降依然做出了合理解釋和預(yù)測。

傳統(tǒng)輕帶熱電材料載流子有效質(zhì)量較小（mb* < 1.0me），最優(yōu)載流子濃度較低、異價摻雜量較小，帶電摻劑對于聲子輸運的影響往往較弱；近年來新發(fā)現(xiàn)的以半赫斯勒合金為代表的熱電體系具有更大的有效質(zhì)量，屬于重帶熱電材料（mb* > 1.0me），這一類材料通常需要高劑量摻雜（接近甚至超過10%）以實現(xiàn)電學(xué)性能優(yōu)化（圖1a）。

不同于共電子合金化，帶電摻劑不僅會引入點缺陷，還會引起體系載流子濃度的顯著增加，大量載流子的存在可能對體系的聲子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生重要調(diào)制。然而，長期以來鮮有關(guān)于帶電摻劑對熱電半導(dǎo)體材料聲子輸運作用機制的系統(tǒng)研究，其作用機制尚不明晰。

有鑒于此，朱鐵軍教授團隊聯(lián)合國內(nèi)外多所高校與科研機構(gòu)開展了長期的合作研究，通過結(jié)合高低溫輸運測試、非彈性中子散射、第一性原理計算等首次證實了帶電摻劑對重帶熱電材料聲子結(jié)構(gòu)有著強烈的調(diào)制作用。

即帶電摻劑引入的大量載流子會對重帶熱電材料聲子極性相互作用產(chǎn)生屏蔽，導(dǎo)致體系化學(xué)鍵弱化，進而引起較強的光學(xué)聲子軟化、聲子降速并增強聲光耦合，這是異價摻雜顯著抑制晶格熱導(dǎo)率的本質(zhì)原因所在。

這一結(jié)果表明，不同于傳統(tǒng)點缺陷散射模型，帶電摻劑可直接作用于熱電半導(dǎo)體的聲子譜，導(dǎo)致聲子譜發(fā)生顯著變化，進而抑制聲子輸運。這一研究結(jié)果揭示了帶電摻劑對熱電半導(dǎo)體聲子輸運的作用機制，對于探尋有效異價摻雜策略以實現(xiàn)熱電材料的電聲解耦與協(xié)同優(yōu)化具有重要意義。

浙大朱鐵軍教授團隊Nature Physics：異價摻劑對熱電半導(dǎo)體的聲子作用機制

圖1?(a) 典型熱電材料的優(yōu)化載流子濃度與有效質(zhì)量關(guān)系，(b) 異價摻雜和共電子合金化對典型熱電材料晶格熱導(dǎo)率影響分析

研究團隊對典型熱電材料體系中異價摻雜和共電子合金化對晶格熱導(dǎo)率影響的實驗數(shù)據(jù)進行對比分析，發(fā)現(xiàn)相較于共電子合金化這一廣為使用的晶格熱導(dǎo)率抑制策略，相同劑量的異價摻雜對熱電半導(dǎo)體晶格熱導(dǎo)率的抑制更為顯著（圖1b）。具有更大態(tài)密度有效質(zhì)量的重帶熱電材料需要更大的異價摻雜濃度實現(xiàn)電性能優(yōu)化，因而可以作為研究異價摻雜對聲子輸運作用機制的理想材料載體。

研究團隊選擇目前半赫斯勒合金中P型性能最優(yōu)的NbFeSb基重帶熱電材料作為研究對象，分別進行10%濃度的異價摻雜和共電子合金化，測試全溫度范圍的晶格熱導(dǎo)率并與第一性原理計算結(jié)果進行交互對比分析。

實驗結(jié)果表明僅10%的異價摻雜在室溫下就可以實現(xiàn)65%的晶格熱導(dǎo)率抑制，而要實現(xiàn)同樣的晶格熱導(dǎo)率抑制所需要的共電子合金化含量需高達40%。進一步的計算結(jié)果顯示該抑制作用源自異價摻雜帶來的聲子群速度的下降（圖2）。

圖2?異價摻雜/共電子合金化NbFeSb樣品的晶格熱導(dǎo)率對照

為了進一步探究異價摻雜對聲子結(jié)構(gòu)變化和聲子群速度下降的作用機制，研究團隊通過非彈性中子散射技術(shù)對不同摻雜/合金化樣品的聲子態(tài)密度進行直接觀測，發(fā)現(xiàn)異價摻雜引入顯著的光學(xué)聲子軟化，且軟化能量范圍與理論計算吻合（圖3）。

進一步對聲子結(jié)構(gòu)與成鍵進行分析，研究團隊發(fā)現(xiàn)異價摻雜引入自由載流子對NbFeSb中的極性相互作用產(chǎn)生屏蔽，弱化對光學(xué)聲子產(chǎn)生主要貢獻的Nb-Fe鍵合作用，軟化極性光學(xué)聲子，導(dǎo)致相應(yīng)聲子群速度的下降，進而抑制了材料的晶格熱導(dǎo)率。

圖3?異價摻雜誘導(dǎo)光學(xué)聲子軟化與聲子群速度下降

除了帶來光學(xué)聲子軟化之外，具有較重原子質(zhì)量的Hf元素在較低聲子能量范圍還引起了聲學(xué)聲子和光學(xué)聲子的“avoided crossing”效應(yīng)（圖4），導(dǎo)致聲子色散關(guān)系發(fā)生變化，聲子群速度顯著下降，進一步抑制了材料的晶格熱導(dǎo)率。研究團隊在計算上驗證了重元素摻劑Hf在聲光“避免交叉”的能量范圍具有大的聲子態(tài)密度元素貢獻，應(yīng)用線性原子鏈模型對結(jié)果做出了合理解釋。

圖4?重元素摻雜引起聲學(xué)聲子-光學(xué)聲子“avoided crossing”效應(yīng)以及聲子群速度抑制

依托于非彈性中子測試等先進表征技術(shù)和豐富的算力資源，研究團隊在領(lǐng)域內(nèi)率先開展了對成分改變引起的聲子結(jié)構(gòu)變化的研究，對傳統(tǒng)點缺陷散射模型下聲子結(jié)構(gòu)不變的假設(shè)和其真實作用機制進行了更深層次研究與討論。

該研究首次從實驗和理論計算兩個層面闡明在傳統(tǒng)模型對質(zhì)量波動和應(yīng)力場波動僅影響聲子弛豫時間的認識基礎(chǔ)上，帶電摻劑還對熱電材料聲子結(jié)構(gòu)起到顯著調(diào)制作用，更加準確地描述了帶電摻劑對晶格熱導(dǎo)率的作用機制，強調(diào)異價摻雜作為材料電學(xué)性能的優(yōu)化策略之外也可能對半導(dǎo)體材料的熱輸運有不可忽視的影響，對于探尋有效異價摻雜策略以實現(xiàn)熱電半導(dǎo)體材料的電聲解耦與協(xié)同優(yōu)化具有重要意義。

該研究成果于北京時間2023年8月17日在國際著名學(xué)術(shù)期刊《自然·物理學(xué)》在線發(fā)表。

浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生韓屾為該論文第一作者，上海大學(xué)材料基因組工程研究院博士研究生戴勝男、上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院馬杰教授為共同第一作者。浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院朱鐵軍教授、付晨光研究員、上海大學(xué)材料基因組工程研究院楊炯教授為論文共同通訊作者。該工作得到了中國科學(xué)院高能物理研究所、中國散裂中子源、德國馬普固體化學(xué)物理研究所、英國散裂中子源、瑞士保羅謝勒研究所、日本高能加速器研究機構(gòu)的合作支持。浙江大學(xué)為論文的第一通訊單位。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金委、浙江大學(xué)科技創(chuàng)新團隊2.0建設(shè)計劃、浙江省之江實驗室、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金、德國科學(xué)基金會的資助支持。

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