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張禮知/艾智慧/毛成梁Angew：三角形位點(diǎn)起大作用，助力BiOCl光催化分子氧活化和選擇性NO氧化

層狀結(jié)構(gòu)的四方BiOCl是一種優(yōu)異的分子氧活化和NO氧化的光催化劑。BiOCl不僅可以通過缺陷工程將響應(yīng)光波長(280-380 nm)拓寬到可見光區(qū)域(380-800 nm)，還可以通過內(nèi)置電場(chǎng)和間隙缺陷延長光生載流子的壽命。此外，其表面氧空位可以作為活性位點(diǎn)來促進(jìn)表面反應(yīng)。然而，BiOCl同時(shí)發(fā)生的單電子(?O₂^?)和雙電子(O₂^2?)分子氧活化導(dǎo)致NO被氧化為硝酸鹽(NO₃^?)和毒性更強(qiáng)的氣態(tài)NO₂。

更嚴(yán)重的是，通過單齒構(gòu)型吸附吸附在氧空位上的NO₃^?由于界面N-O鍵的減弱，可能光解產(chǎn)生NO₂。最近，一項(xiàng)原位表面研究發(fā)現(xiàn)，表面強(qiáng)的雙齒NO₃^?結(jié)合可以抑制NO₃^?光解為NO₂。這表明，BiOCl光催化劑通過單電子分子氧活化產(chǎn)生?O₂^?來選擇性氧化NO，能夠在催化劑表面產(chǎn)生強(qiáng)雙齒硝酸鹽吸附，但實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)仍然具有挑戰(zhàn)性。

近日，華中師范大學(xué)張禮知、艾智慧和多倫多大學(xué)毛成梁等證明，通過引入三角形Cl-Ag₁-Cl位點(diǎn)，(001)面暴露的BiOCl可以選擇性地促進(jìn)反應(yīng)物分子氧活化為超氧自由基(?O₂^?)，并將硝酸鹽產(chǎn)物的吸附結(jié)構(gòu)從弱單齒結(jié)合模式轉(zhuǎn)變?yōu)閺?qiáng)雙齒模式，以避免發(fā)生不利的光解。

理論計(jì)算表明，催化劑上Ag位點(diǎn)會(huì)優(yōu)先吸附O₂而不是NO，吸附的O₂通過側(cè)向模式與Ag原子結(jié)合，并通過降低其π* 2p軌道水平來接受來自Ag位點(diǎn)的電子以被活化為?O₂^?；然后，生成的?O₂^?與NO先生成*ONOO*中間體，最后再形成雙齒硝酸鹽。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過同時(shí)調(diào)節(jié)反應(yīng)中間體和產(chǎn)物，具有Cl-Ag₁-Cl位點(diǎn)的BiOCl在可見光下反應(yīng)10 min，實(shí)現(xiàn)了>90%的NO轉(zhuǎn)化率和>97%的硝酸鹽選擇性，同時(shí)NO₂濃度低于20 ppb。

此外，在基準(zhǔn)光催化劑P25上，Cl-Ag₁-Cl位點(diǎn)的活性和選擇性均超過了BiOCl表面位點(diǎn)(38% NO轉(zhuǎn)化率，67%硝酸鹽選擇性)和起對(duì)照作用的O-Ag₁-O位點(diǎn)(67%NO轉(zhuǎn)化率和87%硝酸鹽選擇性)。綜上，該項(xiàng)工作為提高半導(dǎo)體光催化劑的性能開發(fā)了新的單原子位點(diǎn)，也為控制活性氧的產(chǎn)生以實(shí)現(xiàn)有效去除污染物提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的途徑。

Triangle Cl-Ag1-Cl sites for superior photocatalytic molecular oxygen activation and NO oxidation of BiOCl. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202314243

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/07/88ce47ae09/

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