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孫予罕/王慧ACS Catal.: 表面吸附物質(zhì)對Co2C的形態(tài)調(diào)制以實現(xiàn)高效低溫CO2還原

將CO₂還原為CO被稱為反向水煤氣變換(RWGS)，其可以作為費托合成(FTS)中產(chǎn)生C₂₊產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。RWGS反應(yīng)是吸熱的，操作溫度通常在500 ℃以上，為了匹配隨后的FTS反應(yīng)(低于300 °C)，在低溫下需要高CO選擇性，但這可能會促進甲烷化反應(yīng)。此外，在低于300 °C的溫度下，RWGS中的CO₂轉(zhuǎn)化率和反應(yīng)速率通常分別低于5%和10 μmol_CO g^-1 s^-1。因此，開發(fā)有效的催化劑來彌合RWGS和FTS之間的溫度差具有重要意義。

近日，中科院上海高等研究院孫予罕和王慧等通過對空心立方(HC)Co₃O₄上的表面吸附物質(zhì)進行精細調(diào)整，開發(fā)了一種新的Co₂C形態(tài)調(diào)制機制，并且研究了形態(tài)對催化RWGS性能的影響。

在CO₂還原過程中，表面羧酸鹽(CO₂^δ-)物質(zhì)的形成可以直接將Co₃O₄轉(zhuǎn)化為Co₂C納米棱柱(不含Mn)，CO₂^δ-物種的數(shù)量可以影響Co₂C的表面能和晶面的生長速率，實現(xiàn)棱柱和球體的形態(tài)調(diào)控。最重要的是，Co₂C納米棱柱在低溫RWGS反應(yīng)中表現(xiàn)良好，在270 °C下CO₂轉(zhuǎn)化率(18.6%)幾乎接近反應(yīng)平衡(18.9%)，并且反應(yīng)速率達到以30.0 μmol_CO g_cat^-1 s^-1，優(yōu)于文獻報道的其他催化劑體系。

此外，該催化劑還顯示出一種雙功能效應(yīng)，可連接RWGS和Fischer-Tropsch合成，通過調(diào)節(jié)反應(yīng)條件直接合成烯烴和醇(C₂₊OH/ROH分數(shù)為98.4%，4.3 mmol g^-1 h^-1)。更重要的是，反應(yīng)機理和動力學(xué)研究表明，Co₂C納米棱柱的催化性能與具有高活性的(020)和(101)表面以及雙反應(yīng)途徑(氧化還原和甲酸鹽途徑)有關(guān)?？偟膩碚f，這項研究提供了一種設(shè)計和調(diào)節(jié)TMC形態(tài)的方法，并展示了其催化的RWGS橋接RWGS和隨后的級聯(lián)反應(yīng)的巨大潛力。

Morphological Modulation of Co₂C by Surface-Adsorbed Species for Highly Effective Low-Temperature CO₂ Reduction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02020

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