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向全軍Angew.: 高應變Bi-MOF調(diào)控中間吸附/解吸能力，實現(xiàn)穩(wěn)健的CO2光還原

太陽能驅(qū)動CO₂還原產(chǎn)生高附加值的燃料或化學品，被認為是改善全球變暖問題一種可持續(xù)的方法。CO₂光還原反應的過程包括太陽光的捕獲和光激發(fā)、電荷的傳輸和分離、CO₂的吸收和活化以及目標中間體解吸過程。與木桶效應相似，由于CO₂分子化學惰性和熱穩(wěn)定性，光催化整體效率取決于緩慢動力學過程。因此，開發(fā)具有有效的CO₂吸附和光活化或加速目標中間體熱和動力學的光催化劑具有重要意義。

近日，電子科技大學向全軍課題組以典型的BiOBr光催化劑為載體和Bi源，原位生成鉍基金屬-有機框架(Bi-MOF)，并通過簡便的水熱方法設計出高位點特異性壓縮應變，然后進行光照射。通過HRTEM和幾何相位分析以及原位拉曼表征，在表面Bi-MOF上成功誘導了高達7.85%的巨大壓縮應變，這在很大程度上降低了Bi節(jié)點的p帶中心，增強了其不飽和狀態(tài)。

因此，在沒有任何犧牲劑或共催化劑幫助的情況下，高應變雜化物可在4小時內(nèi)CO產(chǎn)率達到87.83 μmol g^-1，CO₂對CO的選擇性為93%。

除此之外，通過對吉布斯自由能變化、p-p(Bi 6p和CO₂/CO 2p)軌道雜化和COHP分析的深入研究，以吸附過程為例，在無應變和應變模型下，CO₂ 2p的1π和7σ前沿分子軌道沿費米能級下移，表明CO₂的快速吸附；同時，應變工程進一步誘導了1π附近新的非簡并軌道重疊，增強了7σ軌道的重疊，刺激了被吸收的CO₂分子的快速激活。

本研究深入研究了應變對多電子CO₂光轉(zhuǎn)換系統(tǒng)動力學優(yōu)化和催化機理的影響，顯示出應變工程在能量相關領域的巨大應用潛力。

Highly Strained Bi-MOF on Bismuth Oxyhalide Support with Tailored Intermediate Adsorption/Desorption Capability for Robust CO₂ Photoreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202208414

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/05/a905a390f8/

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