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Angew.: 穩(wěn)定且高效!超配位N4-Ni1-O2用于高電流密度下選擇性H2O2電合成

Angew.: 穩(wěn)定且高效!超配位N4-Ni1-O2用于高電流密度下選擇性H2O2電合成通過電化學雙電子(2e)轉移氧還原反應(ORR)生產(chǎn)過氧化氫(H2O2)是一種可持續(xù)且環(huán)境友好的方法。迄今為止,由碳支持的過渡金屬基單原子催化劑(SACs)由于其特定的配位環(huán)境,其具有優(yōu)異的2eORR性能。然而,目前大多數(shù)過渡金屬基單原子催化劑只能在較低的電流密度下(<100 mA cm-2)實現(xiàn)高FE(>90%),這促使人們找到一種有效的方法來進一步調節(jié)SACs的配位結構,以在工業(yè)電流密度下實現(xiàn)高的法拉第效率。

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基于此,華東理工大學李春忠李宇航等合成了一個由羧基功能化的多壁碳納米管(OCNTs)支撐的Ni SAC,它具有N4-Ni1-O2超配位結構,并且能夠在高電流密度下高效催化ORR產(chǎn)H2O2。結構分析和性能測試結果顯示,該催化劑上單個Ni位點與4個N原子和2個O原子配位形成N4-Ni1-O2超配位結構,并且該催化劑的H2O2生產(chǎn)速率達到5.7 mmol cm-2 h-1。更重要的是,N4-Ni1-O2催化劑在工業(yè)級(電流密度200 mA cm-2)下,電催化ORR轉化為H2O2的法拉第效率約為96%,并具有良好的穩(wěn)定性(200 mA cm-2, 24 h)。

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研究人員通過密度泛函理論計算(DFT)進一步研究了N4-Ni1-O2結構對2eORR的作用。在ORR反應中,涉及到兩個相互競爭的反應(2e/4eORR):(I)*OOH+(H++e)→*O+H2O;(II)*OOH+(H++e)→H2O2;其中,H2O2的選擇性可以通過OOH*解吸或OOH*解離成O*和OH的能壘來決定。對于N4-Ni1-O2催化劑,OOH*解吸能(0.31eV)低于OOH*解離能(0.33eV),因此ORR有利于遵循2e?途徑。

此外,與其他樣品(N4-Ni1-O1:0.40eV,OCNT:0.44eV,N4-Ni1-C1:1.14eV,Ni-N4-O1:1.15eV)相比,N4-Ni1-O2的OOH*解吸能較低,這表明在額外的兩個配位O原子導致了有利于反應動力學,從而提高了2eORR性能。

Super-Coordinated N4-Ni1-O2 for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202206544

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