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?晁棟梁/肖旭等人Adv. Mater.綜述：非范德華力二維材料的電子調(diào)控及電催化應(yīng)用！

成果介紹

探索新型高效的電催化劑并用于相關(guān)能源轉(zhuǎn)化裝置是綠色能源發(fā)展的重要方向。二維電催化劑由于其高的表面積以及獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)而受到越來越多研究者的關(guān)注。不同于層間弱的范德華力的常規(guī)二維材料，非范德華力(non-vdW)二維材料因其在三個(gè)維度上都表現(xiàn)出強(qiáng)大的化學(xué)鍵而表現(xiàn)出新的化學(xué)、電子性質(zhì)，在過去的幾十年里得到了廣泛研究。

復(fù)旦大學(xué)的晁棟梁、電子科技大學(xué)的肖旭、南洋理工大學(xué)的Jong-Min Lee等人綜述了non-vdW二維電催化劑的研究進(jìn)展，重點(diǎn)介紹了其在電子結(jié)構(gòu)調(diào)制策略的相關(guān)研究。作者介紹了雜原子摻雜、空位工程、造孔工程、合金化和異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程等策略，來調(diào)整二維電催化劑的電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)其電催化性能。最后，作者從材料、機(jī)理和性能等方面展望了non-vdW二維電催化劑的發(fā)展方向。相關(guān)工作以《Electronic Modulation of Non-van der Waals 2D Electrocatalysts for Efficient Energy Conversion》為題在《Advanced Materials》上發(fā)表綜述論文。

?晁棟梁/肖旭等人Adv. Mater.綜述：非范德華力二維材料的電子調(diào)控及電催化應(yīng)用！

非范德華力二維材料的合成策略

非范德華力二維材料的合成方法如表所示，可分為三類：限域合成(例如自組裝、定向附著、vdW剝離、自限CVD)，拓?fù)浠瘜W(xué)合成(例如層狀中間體輔助剝離、拓?fù)浠瘜W(xué)轉(zhuǎn)化、模板輔助生長)，以及其他新型策略。

非范德華力二維材料的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控

1. 雜原子摻雜

雜原子摻雜來調(diào)整non-vdW二維材料的組成以及電子結(jié)構(gòu)，從而引起原子排列發(fā)生微小畸變，引發(fā)結(jié)構(gòu)相變，使電荷密度重新分布，產(chǎn)生大量離域電子和暴露的活性位點(diǎn)，從而提高non-vdW二維材料對(duì)HER、OER、NRR和其他電催化反應(yīng)的性能。

以V摻雜Co₄N為例，Co的L邊XANES光譜顯示其L₂和L₃峰出現(xiàn)了負(fù)偏移，說明Co原子周圍的電子密度得到了富集。此外，V-Co₄N的價(jià)帶最大值比Co₄N的價(jià)帶最大值發(fā)生了正偏移，這與d帶中心的偏移有關(guān)。DFT分析進(jìn)一步證實(shí)了V摻雜后d帶中心下移，反鍵態(tài)充滿了更多的電子，降低了H吸附能，同時(shí)促進(jìn)了V-Co₄N催化劑的表面H脫附。

2. 空位工程

在non-vdW二維納米材料中引入空位也可對(duì)這些納米材料的電子和化學(xué)特性進(jìn)行調(diào)控，以增強(qiáng)其活性位點(diǎn)的本征活性，改善其對(duì)HER、OER、CRR、MOR、UOR的電化學(xué)性能。

例如，通過等離子體誘導(dǎo)干剝離法來制備富含S空位、多孔的Co₃S₄超薄納米片，HAADF-STEM圖像顯示在Co₃S₄超薄納米片的邊緣產(chǎn)生了許多未配位的Co原子，這些Co原子可以作為高活性位點(diǎn)。EPR、XAFS譜圖證實(shí)了樣品中S空位的存在。此外，該轉(zhuǎn)化策略還可被用于開發(fā)具有Se空位的non-vdW二維硒化物。

3. 造孔工程

與內(nèi)部有序的原子不同，材料表面的原子由于配位數(shù)較低而往往變得更加無序。造孔工程用于創(chuàng)造表面畸變，是降低non-vdW二維材料表面原子的配位數(shù)、從而提高電催化性能的一種有效方法。

例如，具有豐富表面孔隙的多孔Co₃O₄超薄NSs已被報(bào)道是一種高效的OER電催化劑。豐富的孔結(jié)構(gòu)有效增加了可作為高活性催化位點(diǎn)的不飽和配位Co³⁺離子的數(shù)量。此外，多孔Co₃O₄超薄NSs的表面配位數(shù)較低，價(jià)帶邊緣具有較高的DOS，導(dǎo)帶邊緣的電荷密度更加分散。

4. 合金化工程

合金化工程是制備用于高性能電極材料的一種常用的方法，如HER、OER、ORR、FAOR、EOR。將電催化劑在與其他金屬進(jìn)行合金化后，可以通過調(diào)整組成來調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu)，從而提高電催化性能。

例如，為了優(yōu)化中間體(如OH?)與催化劑表面之間的吸附-解吸能，將結(jié)晶釕于無定形銅進(jìn)行合金化，所合成的RuCu NSs可作為全pH水裂解雙功能催化劑。在H₂O吸附PDOS譜中，H 1s和H₂O 2p能帶明顯負(fù)移，即RuCu NSs與H₂O具有更強(qiáng)的吸附結(jié)合，促進(jìn)了水裂解反應(yīng)。

5. 異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程

與合金化工程不同，異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程可涉及不同種類化合物的界面進(jìn)行雜交，如硫化物/硒化物、硫化物、氮化物、碳化物/氮化物、硫代磷酸鹽/磷化物。利用不同界面間的協(xié)同化學(xué)耦合效應(yīng)(如電子態(tài)修飾、理化性質(zhì)改變)，異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程可有效改善non-vdW二維材料的電化學(xué)性能。

在CoSe₂表面生長MoS₂所形成的MoS₂/CoSe₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)，由于MoS₂-CoSe₂界面存在協(xié)同作用以及豐富的活性位點(diǎn)，MoS₂/CoSe₂雜化體對(duì)酸性HER表現(xiàn)出優(yōu)異活性。除了硫化物/硒化物異質(zhì)結(jié)體系，硫化物/硫化物異質(zhì)結(jié)體系也被廣泛報(bào)道，以具有界面畸變結(jié)構(gòu)的富缺陷FeS₂/CoS₂ NSs為例，EPR、EXAFS光譜進(jìn)一步表明其存在無序、缺陷的界面結(jié)構(gòu)。由于其獨(dú)特的NS異質(zhì)結(jié)構(gòu)和豐富的缺陷，所制備的FeS₂/CoS₂ NSs在OER、HER中表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。

非范德華力二維材料在電催化反應(yīng)的應(yīng)用

非范德華力二維材料由于其超薄的厚度和平面維度性質(zhì)，具有豐富的活性位點(diǎn)、快速的物質(zhì)、電荷轉(zhuǎn)移以及由三維空間中形成強(qiáng)化學(xué)鍵所形成的特殊表面，可被廣泛應(yīng)用于各類電催化反應(yīng)中。下表總結(jié)了具有代表性的非范德華力二維材料的一些電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)策略及電催化應(yīng)用。

文獻(xiàn)信息

Electronic Modulation of Non-van der Waals 2D Electrocatalysts for Efficient Energy Conversion, DOI：10.1002/adma.202008422

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008422

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