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?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗,探究非共價相互作用對電催化HER的影響

?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗,探究非共價相互作用對電催化HER的影響了解在電催化界面發(fā)生的非共價相互作用對于促進析氫系統(tǒng)的發(fā)展非常重要。然而,由于缺乏有效的策略來解耦每種相互作用(ΔGH*,非共價相互作用)對HER動力學的影響,電極-電解質界面中的非共價相互作用對HER動力學的確切作用在分子水平上仍然不清楚,特別是對于非鉑基電極。
基于此,西安大略大學孫學良深圳大學任祥忠等構建了模型催化劑表面(Pd, RuS2-xOy)以解耦ΔGH*與雙層結構優(yōu)化對HER動力學的影響,從而在分子水平上探索這種非共價相互作用對HER的作用。
?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗,探究非共價相互作用對電催化HER的影響
?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗,探究非共價相互作用對電催化HER的影響
研究人員通過將O原子自發(fā)地結合到二硫化釕(RuS2)晶格中來創(chuàng)建模型催化劑表面(Pd, RuS2-xOy),Pd, RuS2-xOy具有最佳H*結合強度的位點,這也與電解液中的H3O+或H2O形成氫鍵網(wǎng)絡。更重要的是,模型催化劑表面解耦了ΔGH和雙層結構優(yōu)化對HER動力學的影響,也就是通過控制電極表面和位于外亥姆霍茲平面(OHP)的水合陽離子之間的非共價相互作用,可以調節(jié)帶電界面的電催化活性。
?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗,探究非共價相互作用對電催化HER的影響
?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗,探究非共價相互作用對電催化HER的影響
由于非共價相互作用工程,Pd, RuS2-xOy對HER表現(xiàn)出顯著的電催化性能,在100 mA-2電流密度下的過電位低至82 mV,遠低于這是迄今為止報道的大多數(shù)最先進的催化劑,甚至可以與Pt/C相媲美。除了高催化活性外,Pd, RuS2-xOy在連續(xù)運行超過50小時后表現(xiàn)出出色的長期穩(wěn)定性,電位增加僅為12 mV。雖然本論文集中討論了Pd, RuS2-xOy,但該研究中提出的概念和方法為設計和利用Pt族無金屬催化劑在酸性溶液中高效電催化制氫提供了指導。
Atomic-Scale Insights into The Role of Non-Covalent Interactions in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107654

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