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南師大韓敏Small：相控合成策略功勞大！制備N(xiāo)i2+xFe2?xN/NC NPNCs用于增強(qiáng)整體水分解

納米結(jié)構(gòu)過(guò)渡金屬氮化物(TMNs)具有獨(dú)特的電子、光學(xué)和催化性能，其在清潔能源、光電子和催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。盡管如此，NiFe-雙金屬氮化物納米晶體或納米混合結(jié)構(gòu)的相位調(diào)節(jié)仍面臨挑戰(zhàn)，并且它們的電催化整體水分解(OWS)性能尚未得到充分探索。

基于此，南京師范大學(xué)韓敏課題組通過(guò)在Ar/NH₃氣氛下可控氮化NiFe-普魯士藍(lán)類(lèi)似物衍生的氧化物/NC NPNCs，獲得了被無(wú)定形N摻雜碳(NC)納米粒子包裹的新型純相Ni_2+xFe_2?xN納米立方體(NPNCs)(Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs)。

Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs的合成過(guò)程將摻雜、雜化、相變和保形過(guò)程集成在一個(gè)步驟中，相變產(chǎn)生的應(yīng)力為組裝納米粒子構(gòu)件提供了驅(qū)動(dòng)力，而無(wú)定形NC可以作為將構(gòu)件保持在一起的“粘合劑”，以最大限度地保持前體的形態(tài)。

電化學(xué)測(cè)試表明Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs在堿性條件下中對(duì)HER和OER具有更高的催化活性，其在10 mA cm^-2和50 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位分別為101 mV和270 mV，超過(guò)了NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC和NiFe氧化物/NC前體的混合相。

此外，采用Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs作為雙功能催化劑，組裝好的Ni_2+xFe_2?xN/NC||Ni_2+xFe_2?xN/NC電解槽僅需1.51 V的電池電壓就可獲得10 mA cm^-2的水分解電流密度，優(yōu)于NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC||NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC、NiFe氧化物/NC||NiFe氧化物/NC、商業(yè)Pt/C||IrO₂以及大多數(shù)其他報(bào)道的基于雙功能催化劑的裝置。

值得注意的是，Ni_2+xFe_2?xN/NC||Ni_2+xFe_2?xN/NC電解槽可連續(xù)工作60 h且活性無(wú)明顯衰減，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性?；谝幌盗须娀瘜W(xué)測(cè)試和光譜分析，優(yōu)化的界面電荷分布、更快的界面電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和更易接近的電化學(xué)活性位點(diǎn)是Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs優(yōu)異的OWS性能的原因。

Phase-Controlled Synthesis of Nickel-Iron Nitride Nanocrystals Armored with Amorphous N-Doped Carbon Nanoparticles Nanocubes for Enhanced Overall Water Splitting. Small, 2022.DOI: 10.1002/smll.202203042

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