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微滴的外圍表現(xiàn)出不尋常的物理性質(zhì)，在散裝溶液中觀察不到?；诖耍?strong>東華理工大學(xué)張興磊教授等人報(bào)道了微水滴中的OH^?可以自發(fā)地給電子給甲酸（FA），可能是由微水滴界面處或附近的強(qiáng)電場驅(qū)動(dòng)的。

更重要的是，微滴中的Cu離子有助于FA產(chǎn)量增加4000倍。作者首次證明，在不使用任何添加劑的情況下，在環(huán)境條件下水微滴可以捕獲CO₂并將其還原為甲酸鹽，表明水微滴可能在生命起源以前的時(shí)代為非生物還原反應(yīng)提供了反應(yīng)器，以非酶生產(chǎn)能力從大氣中的CO₂合成有機(jī)分子。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者對各步驟的ΔG值進(jìn)行理論預(yù)測。在微界面處，[(phen)Cu]²⁺與NO₃^?結(jié)合形成Cu配合物[(phen)CuNO₃]⁺，是一個(gè)容易實(shí)現(xiàn)的過程。[(Phen)CuI]⁺能與H⁺和OH^–失去的電子快速結(jié)合生成[(Phen)CuH]^+?。氫化銅[(phen)CuH]^+?具有一定的活性，可將CO₂插入到Cu-H鍵中形成甲酸[(phen)CuOCOH]^+?。

同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)證實(shí)，¹³CO₂被轉(zhuǎn)化為甲酸鹽[(phen)CuO¹³COH]^+?，即一旦生成[(phen)CuH]^+?，很容易轉(zhuǎn)化為[(phen)CuOCOH]^+?，然后[(phen)CuOCOH]^+?通過損失的HCO₂^?轉(zhuǎn)移為[phenCu]²⁺。計(jì)算結(jié)果表明，本文提出的絡(luò)合物[(phen)CuOCOH]^+?的形成途徑與實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果吻合較好。

Spontaneously Generated Electrons for CO₂ Hydrogenation to Formate at the Microinterface of Air-Water. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202303121.

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張興磊教授AEM：空氣-水微界面上CO2加氫生成甲酸

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