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【機(jī)器學(xué)習(xí)】PCCP：機(jī)器學(xué)習(xí)指導(dǎo)分析層狀雙氫氧化物（LDHs）的析氧活性

研究背景

現(xiàn)代社會(huì)使用的大部分能源是化石燃料生產(chǎn)，但會(huì)污染環(huán)境，并導(dǎo)致全球變暖。因此，氫氣也被認(rèn)為是未來(lái)的新能源。電化學(xué)水分解是一種主要的制氫方法。它的半反應(yīng)之一是析氧反應(yīng)（OER），它表現(xiàn)出緩慢的動(dòng)力學(xué)和高過(guò)電位。然而，使用合適的催化劑可以克服這兩個(gè)問(wèn)題。層狀雙氫氧化物（LDHs）由于其可調(diào)的性質(zhì)，是析氧反應(yīng)的優(yōu)良催化劑。但可調(diào)節(jié)性質(zhì)和其他因素之間的相互作用并不總是有利于LDHs的OER催化活性。

因此，北京林業(yè)大學(xué)薛智敏和中國(guó)人民大學(xué)牟天成等人應(yīng)用機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）來(lái)預(yù)測(cè)LDHs的C_dl值。利用化學(xué)成分、結(jié)構(gòu)形態(tài)、電極、載體和測(cè)試條件作為關(guān)鍵特征，測(cè)試了14種不同的算法，然后將所得的C_dl值擬合到ML模型中。使用Pearson系數(shù)相關(guān)性對(duì)13個(gè)特征進(jìn)行評(píng)估。此外，還構(gòu)建了一個(gè)模型來(lái)預(yù)測(cè)OER的LDHs過(guò)電位。最后，使用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)測(cè)試了ML算法的預(yù)測(cè)能力，并確實(shí)獲得了可靠的性能。

模型與實(shí)驗(yàn)方法

數(shù)據(jù)來(lái)源于在科學(xué)網(wǎng)搜索“LDH”、“OER”和“overpotential”關(guān)鍵字的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)。作者選用了催化材料的化學(xué)成分、催化劑形態(tài)、載體、測(cè)試條件四個(gè)標(biāo)準(zhǔn)中的13種性質(zhì)作為輸入特征，將C_dl值作為目標(biāo)值。選擇了0，1編碼方法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行編碼，提高模型預(yù)測(cè)精度。數(shù)據(jù)被隨機(jī)分為訓(xùn)練集和測(cè)試集，比例為8:2。使用Pytorch和Scikit-Learn軟件包對(duì)14種ML算法進(jìn)行軟件操作，通過(guò)十倍交叉驗(yàn)證的網(wǎng)格搜索來(lái)確定超參數(shù)。采用決定系數(shù)（R²）和均方誤差（MSE）兩個(gè)指標(biāo)進(jìn)行了評(píng)估，反映模型的準(zhǔn)確性。

在實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證中采用水熱法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，通過(guò)掃描電子顯微鏡（SEM，Hitachi SU8010）對(duì)樣品的元素和形態(tài)進(jìn)行了表征。應(yīng)用能譜儀（EDS）對(duì)元素圖譜圖像進(jìn)行了表征。使用三電極CHI 660 E電化學(xué)工作站在1M KOH電解質(zhì)中進(jìn)行電化學(xué)分析。

結(jié)果與討論

表面積（C_dl或ECSA）確保了底物的活性位點(diǎn)和反應(yīng)物之間的反應(yīng)。因此，期望從有效的催化劑獲得高的C_dl值。我們?cè)u(píng)估了14種不同ML算法的結(jié)果，以預(yù)測(cè)LDHs的C_dl值（圖1和2）。

【機(jī)器學(xué)習(xí)】PCCP：機(jī)器學(xué)習(xí)指導(dǎo)分析層狀雙氫氧化物（LDHs）的析氧活性

圖1. 本工作中為L(zhǎng)DHs-C_dl預(yù)測(cè)設(shè)計(jì)的工作流程

圖2. 對(duì)應(yīng)的特征表示兩種不同的特征表示方法（綠色：原子數(shù)表示，橙色：二進(jìn)制表示）

模型訓(xùn)練和評(píng)估

本文使用線性模型、樹模型和深度學(xué)習(xí)方法，分別測(cè)試了ML模型預(yù)測(cè)性能，其性能如圖3所示。在這些方法中，ANN、RF和XGBR的算法表現(xiàn)出最好的性能，R²和MSE分別為0.839和0.0694、0.822和0.0767以及0.778和0.0954。

Bagging回歸和Gaussian過(guò)程回歸等算法的預(yù)測(cè)性能較差，這進(jìn)一步證明了簡(jiǎn)單線性算法在復(fù)雜建模和預(yù)測(cè)情況下應(yīng)用的局限性。然后應(yīng)用了網(wǎng)格搜索來(lái)提高M(jìn)L模型的性能。然而，R²和MSE值并沒有顯著改善。

這是因?yàn)閷?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是由人工收集的，可能遺漏了一些關(guān)鍵信息，在一定程度上影響了結(jié)果的準(zhǔn)確性。

圖3.（a）本工作中應(yīng)用的機(jī)器學(xué)習(xí)算法在測(cè)試集中的兩個(gè)評(píng)估方法（R²和MSE）得分（b）人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在訓(xùn)練集（紅點(diǎn)）和測(cè)試集（藍(lán)星）中預(yù)測(cè)的logC_dl值和實(shí)驗(yàn)logC_dl的對(duì)角線散點(diǎn)圖

為了更深入地探索深度學(xué)習(xí)結(jié)構(gòu)和參數(shù)的復(fù)雜性，作者采用Shapley加法比較了RF和XGBR模型的結(jié)果。前13個(gè)特征中的大多數(shù)屬于與電極類型、載體、測(cè)試條件和化學(xué)成分相關(guān)的性質(zhì)（見圖4）。

首先，電極類型特征提供了與材料相關(guān)的信息，因?yàn)殡姌O可以直接影響LDH的生長(zhǎng)行為。其次，與元素相關(guān)的功能也是極其重要的。通過(guò)SHAP分析的表明，Ni的存在可能會(huì)損害C_dl，這揭示了C_dl的復(fù)雜機(jī)制。AN58（Ce）在RF模型中的所有元素特征中具有第二大SHAP值。因此，在LDHs中Ce的存在會(huì)影響晶體形態(tài)，使LDHs晶格畸變,破壞晶體生長(zhǎng)，進(jìn)而導(dǎo)致C_dl增加。

此外，本文還評(píng)估了剝落對(duì)C_dl表現(xiàn)出較高的影響，發(fā)現(xiàn)預(yù)計(jì)高剝離程度將導(dǎo)致LDH形態(tài)的小厚度，并將提供更多的活性位點(diǎn)。因此，剝離預(yù)計(jì)會(huì)對(duì)C_dl值產(chǎn)生積極影響，

圖4. 前13個(gè)特征的相對(duì)重要性及其對(duì)模型輸出的平均影響（基于隨機(jī)森林回歸）

本文計(jì)算了Pearson相關(guān)系數(shù)，以進(jìn)一步估計(jì)特征對(duì)的關(guān)聯(lián)。前13個(gè)特征的Pearson系數(shù)的大多數(shù)絕對(duì)值低于0.5（見圖5），這表明特征對(duì)之間不太可能存在線性相關(guān)性。其中，AN58/電負(fù)1特征對(duì)表現(xiàn)出較高的Pearson系數(shù)，尤其是當(dāng)Ce存在時(shí)，進(jìn)一步證實(shí)了在LDHs中Ce的存在應(yīng)該有利于LDHs的電催化性能。

根據(jù)預(yù)測(cè)目標(biāo)C_dl和前13個(gè)特征之間的Pearson系數(shù)。發(fā)現(xiàn)AN58、Ele1、Ele2和Electronegativity1與C_dl具有很高的相關(guān)性，這表明這些特征所提供的信息對(duì)C_dl的測(cè)定非常重要。此外，AN58在所有這些特征之間具有最高的皮爾遜系數(shù)，再次證明了Ce元素在LDHs的C_dl調(diào)節(jié)中的獨(dú)特性質(zhì)。

圖5. 對(duì)應(yīng)特征之間的Pearson相關(guān)系數(shù)值

本文設(shè)計(jì)的ML模型總體目標(biāo)是對(duì)在OER期間提高LDHs電化學(xué)性能的做出指導(dǎo)。其中，反映這一點(diǎn)的主要參數(shù)是過(guò)電位。因此，本文構(gòu)建了上述所有特征與過(guò)電位之間的ML模型，只有XGBR和梯度增強(qiáng)回歸模型R²分別顯示為0.574和0.539（見圖S6）。為了克服這個(gè)問(wèn)題R²較低的問(wèn)題，添加了過(guò)電位的測(cè)量條件作為額外特征，預(yù)測(cè)精度成功提高（見圖第6a）。此外，對(duì)八份出版物數(shù)據(jù)的過(guò)電位也實(shí)現(xiàn)了可接受的預(yù)測(cè)結(jié)果（見圖6b）

圖6（a）機(jī)器學(xué)習(xí)算法在測(cè)量條件下預(yù)測(cè)過(guò)電位的測(cè)試集中的兩個(gè)度量（R²和MSE）的得分（b）使用該模型（基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）獲得的實(shí)驗(yàn)（紅色：左側(cè)柱）和預(yù)測(cè)（藍(lán)色：右側(cè)柱）過(guò)電位（c）使用該模型（基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）獲得的Ni-LDH、NiMn-LDH和Ni₄Mn₄Ce₁-LDH的實(shí)驗(yàn)（紅色：左側(cè)柱）和預(yù)測(cè)（藍(lán)色：右側(cè)柱）過(guò)電勢(shì)，以及Ni-LDH（綠色）、NiMn-LDH（紅色）和Ni₄Mn₄Ce₁-LDH（藍(lán)色）的LSV極化曲線附在左上角

為了進(jìn)一步驗(yàn)證機(jī)器學(xué)習(xí)模型并測(cè)試其泛化能力，本文將之前未使用的三份出版物中的數(shù)據(jù)和特征(Pub-1、Pub-2和Pub-3（見圖7a）)作為測(cè)試集應(yīng)用于ML模型。雖然實(shí)驗(yàn)獲得的Cdl值范圍很大，但本文的模型能夠高精度地預(yù)測(cè)Cdl值，有力地驗(yàn)證了ML模型的預(yù)測(cè)能力。

其次，進(jìn)一步通過(guò)實(shí)驗(yàn)制備了三種LDHs以檢查ML模型的預(yù)測(cè)能力。本實(shí)驗(yàn)只做了原始數(shù)據(jù)不存在的Ni-LDH、NiMn-LDH和Ni₄Mn₃Ce₁-LDH三種LDHs（如圖6c和7a）。進(jìn)一步根據(jù)SEM，證實(shí)LDHs是納米片狀的晶體形態(tài)，并通過(guò)EDS證實(shí)了NiMn-LDH中存在Ni、Mn，Ni₄Mn₃Ce₁-LDH中存在Ni、Mn、Ce（如圖7b）。通過(guò)C_dl的測(cè)試結(jié)果得出的結(jié)論與SHAP分析過(guò)程中發(fā)現(xiàn)的一致。

此外，三個(gè)LDH的SEM圖像揭示了Ni₄Mn₃Ce₁-LDH中的納米片（圖7c，iii）比NiMn-LDH中的納米片更稀疏（圖7c，ii），導(dǎo)致更高的反應(yīng)位點(diǎn)暴露和更高的C_dl。此外，還通過(guò)ML模型測(cè)量和預(yù)測(cè)了三種LDHs的過(guò)電位（見圖6c），這也表明Ce可以促進(jìn)OER活性，而Mn可能阻礙這種活性。結(jié)果驗(yàn)證了ML模型用于指導(dǎo)化學(xué)材料設(shè)計(jì)的潛力。

圖7 （a）使用該模型（基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）獲得的實(shí)驗(yàn)（紅色：左側(cè)柱）和預(yù)測(cè)（藍(lán)色：右側(cè)柱）對(duì)數(shù)C_dl值（b）針對(duì)Ni-LDH（紅色）、NiMn-LDH（藍(lán)色）和Ni₄Mn₃Ce₁-LDH（綠色）納米片的不同掃描速率繪制的充電電流密度差異（c） Ni-LDH（i）、NiMn-LDH（ii）和Ni₄Mn₃Ce₁-LDH（iii）的SEM和EDS圖像

結(jié)論與展望

本文開發(fā)了一個(gè)ML模型來(lái)預(yù)測(cè)LDHs的C_dl值，并應(yīng)用了一些特征描述了催化劑的性能和C_dl值的測(cè)量條件。隨后本文采用SHAP分析了其重要性，發(fā)現(xiàn)將Ce摻入LDHs中增加C_dl值的能力，LDHs的納米片形態(tài)是最理想的。還添加了過(guò)電位的測(cè)量條件作為構(gòu)建ML模型的特征，并且ML模型可以成功地預(yù)測(cè)OER的LDHs過(guò)電位。然而，需要額外的特征來(lái)進(jìn)一步改進(jìn)ML模型。

最后，本文使用了一個(gè)測(cè)試集獨(dú)立驗(yàn)證了ML模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性，并獲得了與初始標(biāo)簽幾乎相同的結(jié)果，進(jìn)一步證明ML預(yù)測(cè)的可靠性。此外，通過(guò)實(shí)驗(yàn)制備了三種不同的LDH，將實(shí)驗(yàn)測(cè)試的C_dl值和過(guò)電位與ML模型預(yù)測(cè)的值相對(duì)比，發(fā)現(xiàn)ML模型預(yù)測(cè)的趨勢(shì)與在這些LDH的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中觀察到的趨勢(shì)非常相似。

文獻(xiàn)信息

Wei C, Shi D, Zhou F, et al. Analysis of the oxygen evolution activity of layered double hydroxides (LDHs) using machine learning guidance[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2023, 25(11): 7917-7926.

https://doi.org/10.1039/D2CP06052C

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