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成果簡(jiǎn)介

與傳統(tǒng)的鋰離子電池相比，無(wú)負(fù)極鋰電池架構(gòu)在能量密度和安全性方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。然而，無(wú)負(fù)極鋰電池架構(gòu)在實(shí)現(xiàn)高鋰離子可逆性方面具有挑戰(zhàn)性，尤其是考慮到電池配置中有限的鋰離子儲(chǔ)層(通常為零過(guò)剩鋰)。

在此，來(lái)自日本國(guó)家先進(jìn)工業(yè)科學(xué)技術(shù)研究所&南京大學(xué)周豪慎等研究者，在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正極上引入Li₂O作為預(yù)載犧牲劑，提供額外的Li源，來(lái)抵消在初始無(wú)負(fù)極電池中長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中不可逆的Li損失。相關(guān)論文以題為“A high-energy-density and long-life initial-anode-free lithium battery enabled by a Li₂O sacrificial agent”于2021年06月17日發(fā)表在Nature Energy上。

周豪慎Nature Energy：缺啥補(bǔ)啥！加些Li2O，實(shí)現(xiàn)高能量密度、長(zhǎng)壽命無(wú)負(fù)極鋰電池

本文要點(diǎn)

1. 研究表明，通過(guò)Li₂O氧化釋放的O^2?物質(zhì)被氟化醚添加劑協(xié)同中和；從而在正極/電解質(zhì)界面上，構(gòu)建了基于LiF層，它鈍化了正極表面，并抑制了醚溶劑的有害氧化分解。

2. 研究者實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)壽命的2.46 Ah初始-無(wú)-負(fù)極軟包電池，其重量能量密度為320 Wh kg^-1，在300次循環(huán)后保持了80%的容量。

背景介紹

鋰-金屬電池(LMB)，由于采用了鋰-金屬負(fù)極，被認(rèn)為是未來(lái)最有前途、最可行的高能量密度充電電池技術(shù)。但由于其能量密度低和安全性較差，需要改進(jìn)電池設(shè)計(jì)。無(wú)負(fù)極全電池架構(gòu)，由一個(gè)裸負(fù)極銅電流集電極的全鋰化正極構(gòu)成。在這種無(wú)負(fù)極鋰電池中，重量和體積能量密度都可以擴(kuò)展到最大極限。此外，與典型的LMB相比，無(wú)負(fù)極電池架構(gòu)，在成本、安全性和電池組裝過(guò)程方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。然而，要想從無(wú)負(fù)極(零鋰過(guò)剩)電池架構(gòu)中獲得最大的優(yōu)勢(shì)，就需要不斷地挑戰(zhàn)鋰金屬電鍍/剝離的可逆性/穩(wěn)定性。

改善鋰金屬行為可逆性的壓力，主要是在電解質(zhì)工程中。如圖1a所示，電解質(zhì)候選者在兼容性方面存在困難。雖然典型碳酸鹽巖電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性窗口允許傳統(tǒng)的鋰鎳鈷錳氧化物(NCM)正極在高電壓(~4.4 V vs Li/Li⁺)下工作，但是鋰金屬電鍍/剝離的低庫(kù)侖效率會(huì)導(dǎo)致負(fù)極側(cè)容量的迅速損失。特別是在無(wú)負(fù)極電池中，鋰離子在鋰正極中是唯一可用的鋰源，并且沒(méi)有多余的鋰來(lái)補(bǔ)充不可逆的鋰損失。然而，雖然在醚基電解液中負(fù)極側(cè)的鋰金屬可逆性可以得到顯著改善，但低氧化穩(wěn)定性窗口(~4.0 V vs Li/Li⁺)，反過(guò)來(lái)會(huì)威脅到正極電化學(xué)行為的可逆性。

盡管無(wú)負(fù)極電池前景廣闊，但由鋰化正極(唯一的鋰源)提供的鋰離子將不可避免地在負(fù)極側(cè)形成固體/電解質(zhì)界面(SEI)時(shí)被消耗。由于沒(méi)有新的鋰來(lái)彌補(bǔ)鋰的損失，無(wú)負(fù)極電池將遭受不可逆的枝晶和非活性的死鋰沉積。之前的研究表明，引入可氧化陰離子的犧牲鋰鹽供體來(lái)控制正極結(jié)構(gòu)的孔隙率，并可提供額外的空隙作為電解質(zhì)儲(chǔ)層。

圖1 無(wú)負(fù)極鋰電池系統(tǒng)的正極和電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略

受負(fù)離子供體概念的啟發(fā)，基于無(wú)負(fù)極電池架構(gòu)，研究者提出了一種鋰化合物預(yù)加載在正極側(cè)作為鋰供體，作為額外的過(guò)剩鋰源，以補(bǔ)償循環(huán)過(guò)程中鋰的不可逆損失。在研究者的設(shè)計(jì)原則中，裝載Li化合物的正極應(yīng)滿足以下幾個(gè)要求：首先，在第一次電鍍過(guò)程中(第一次/預(yù)充)，氧化產(chǎn)物不可逆分解；其次，氧化產(chǎn)物應(yīng)具有較高的比體積能量密度；第三，氧化產(chǎn)物應(yīng)能夠改善特定電解質(zhì)體系的固有缺陷。

在此，研究者以Li₂O為犧牲劑，將其預(yù)壓在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM-811)表面。利用現(xiàn)場(chǎng)原位能譜研究了預(yù)充過(guò)程中Li₂O的不可逆分解，并將鋰離子鍍?cè)诼沣~負(fù)極上，以彌補(bǔ)循環(huán)過(guò)程中鋰離子的潛在損失。

圖文解讀

最初的無(wú)負(fù)極電池設(shè)計(jì)

研究者將Li₂O作為一種潛在的犧牲劑，預(yù)加載到NCM-811大容量微球的表面，并用粉末X射線衍射(XRD)表征了NCM@Li₂O正極復(fù)合材料(圖1b)。NCM@Li₂O正極復(fù)合材料的透射電鏡(TEM)圖像清楚地顯示，蓬松的Li₂O組分均勻地包覆在致密的NCM微球表面(圖1b)。

在非水性鋰氧電池中，親核性超氧自由基陰離子(O^2·-)會(huì)腐蝕電解質(zhì)。因此，需要在電解質(zhì)中引入適當(dāng)?shù)奶砑觿﹣?lái)中和這種親核反應(yīng)，并在O^2-陰離子攻擊其他電解質(zhì)組分之前消耗掉它。更重要的是，為了保證鋰金屬電鍍/剝離的可逆性，研究者使用了醚基電解液而不是碳酸鹽巖電解液(圖1a)。氟醚添加劑被認(rèn)為是一種理想的添加劑，因?yàn)榉训姆磻?yīng)自由能較低，使其成為O^2-親核反應(yīng)的首選目標(biāo)。同時(shí)，相應(yīng)的富氟脫氫/分解產(chǎn)物，可以延長(zhǎng)電解質(zhì)體系原有的氧化穩(wěn)定窗口。因此，在此通過(guò)引入O^2-和氟化醚添加劑之間的協(xié)同作用，Li₂O將從剛性過(guò)剩的鋰供體演變?yōu)闊o(wú)負(fù)極電池制造的多功能犧牲劑。

硬幣電池性能

根據(jù)NCM-811正極的典型輸出容量(~200 mAh/gNCM (mAh g_NCM^-1)在4.4 V vs Li/Li⁺充電截止電位)，電流密度為100 mA/gNCM (mA gNCM^-1)表明循環(huán)過(guò)程中0.5C速率。沒(méi)有在NCM正極上預(yù)加載Li₂O，無(wú)負(fù)極電池在典型的碳酸鹽電解質(zhì)體系中會(huì)出現(xiàn)嚴(yán)重的初始容量損失(圖1c)，這是由于負(fù)極側(cè)不可逆的Li電鍍/剝離造成的。用醚基電解質(zhì)(1.0 M雙(三氟甲磺酰)亞胺鋰(LiTFSI)和1.5 M雙(氟磺酰)亞胺鋰(LiFSI)在三甘醇二甲醚(G3)溶劑中取代碳酸酯后，電解液的嚴(yán)重氧化分解導(dǎo)致鋰離子的可逆性較低，電池降解迅速(圖1d)。如圖1d所示，初始恒流電荷曲線不具有NCM正極的典型形狀，而是持續(xù)保持在4.0 V左右。

引入NCM@Li₂O正極后(圖1e)，醚基電解液的氧化分解受到抑制，Li₂O所貢獻(xiàn)的Li抵消了Li的不可逆損失，在一定程度上減緩了容量的下降。然而，令人沮喪的低庫(kù)侖效率，仍然表明在循環(huán)過(guò)程中嚴(yán)重的不可逆容量損失。更具體地說(shuō)，根據(jù)比容量的轉(zhuǎn)換，初始循環(huán)(530 mAh g_NCM^-1)的不可逆容量表明，Li₂O貢獻(xiàn)的容量為2120 mAh/gLi₂O (mAh g_Li2O^-1)，已經(jīng)超過(guò)了Li₂O/O₂轉(zhuǎn)換的理論容量(1,793 mAh g_Li2O^-1)。

相比之下，在電解液中加入氟醚添加劑(1,1,2,2-四氟乙基2,2,3,3-四氟丙基醚，HFE)，可在無(wú)負(fù)極電池中獲得更好的容量保留(圖1f)。初始不可逆容量為350 mAh g_NCM^-1，相當(dāng)于1400 mAh g_Li2O^-1，與Li₂O/LiO₂的理論轉(zhuǎn)化容量相近。一般來(lái)說(shuō)，根據(jù)圖1f所示的充放電曲線顯示的容量分布和分配，與NCM層狀正極中存儲(chǔ)的活性鋰相比，Li₂O犧牲劑的分解提供了~1.75倍的過(guò)剩鋰。因此，根據(jù)在各種無(wú)負(fù)極電池中觀察到的電化學(xué)行為，使用Li₂O作為犧牲劑和HFE添加劑，是改善無(wú)負(fù)極電池循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略。

圖2 在硬幣電池中鋰金屬電鍍/剝離可逆性和初始無(wú)負(fù)極全電池循環(huán)性能的評(píng)價(jià)

在一個(gè)Li||Li的對(duì)稱電池中，在19個(gè)月的循環(huán)中沒(méi)有觀察到明顯的電壓極化(圖2a)。在Li||Cu電池中(圖2b)，與碳酸鹽電解液相比，醚基電解液在650次循環(huán)中表現(xiàn)出顯著的高庫(kù)侖效率(CE， ~99.3%)，這表明了電鍍/剝離Li過(guò)程的高可逆性。在醚基電解液中電鍍鋰金屬后所觀察到的光滑平整的表面，與在典型的碳酸鹽電解液中獲得的富枝晶的鋰金屬表面完全不同，后者在100次循環(huán)中CE僅保持在~87%(圖2b)。

此外，為了模擬初始無(wú)負(fù)極電池環(huán)境與基于Li₂O基的Li供體(根據(jù)圖1f中定量的初始不可逆容量~1.75倍超額)，在最初的兩個(gè)循環(huán)中，預(yù)鍍兩倍超額的金屬Li到Cu板上(圖2c)。一旦預(yù)鍍過(guò)量的Li金屬被耗盡，剝離曲線將變?yōu)榈湫偷腖i||Cu行為。因此，如圖2c所示，經(jīng)過(guò)2,118次電鍍/剝離循環(huán)，200%的過(guò)剩金屬Li全部消耗，CE高于99.9%。最后，使用NCM@Li2O正極，研究者在一個(gè)初始無(wú)負(fù)極的硬幣型電池中，實(shí)現(xiàn)了超過(guò)300次的穩(wěn)定循環(huán)性能(圖2d,e)。300次循環(huán)后，比容量仍保持在175 mAh g_NCM^?1(90%容量保持不變)，CE保持在99%以上。

預(yù)充過(guò)程中Li₂O犧牲過(guò)程分析

圖3 NCM@Li₂O正極在初始預(yù)充過(guò)程的表征

在現(xiàn)場(chǎng)原位表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)研究中發(fā)現(xiàn)(圖3a,b)，在原始狀態(tài)(C1)下，基于電解液/電極界面采集的2-5nm透入深度信號(hào)，可以清晰地觀察到Li₂O(523 cm^?1)和電解液(~570 cm^-1)的信號(hào)。在充電的初始階段(C1~C2)，一個(gè)新的峰(位于~500 cm^-1和~ 1100 cm^-1)逐漸出現(xiàn)，分別屬于Au-O^2-的Au-O和O-O拉伸模式。隨后，表面吸附的O^2?在C2-C3階段沒(méi)有明顯的電荷。由于SERS的性質(zhì)，Li₂O和表面吸附的Au-O^2?的SERS信號(hào)共同出現(xiàn)，表明SERS的金納米顆粒與Li₂O表面密切接觸，并且在Li₂O的電化學(xué)分解過(guò)程中不斷生成O^2-陰離子。此外，隨著Li₂O峰的消失，被吸附的O^2-陰離子信號(hào)在C4點(diǎn)后迅速消失。最后，在預(yù)充電階段結(jié)束時(shí)(C5點(diǎn))，在NCM正極中觀察A_1g模式，表明原來(lái)的SERS表面接觸到NCM表面，NCM粒子已經(jīng)被新構(gòu)建的CEI層完全覆蓋(沒(méi)有電解質(zhì)信號(hào))。隨著O₂相關(guān)信號(hào)從C2到C4的減少，O-O和Au-O的增寬和紅移進(jìn)一步證實(shí)了O₂作為表面吸附在Li₂O表面，但沒(méi)有O-O鍵長(zhǎng)恒定的塊狀LiO₂。

在~1,108 cm^-1處O₂相關(guān)信號(hào)的容量依賴性(圖3b)表明，最大峰值強(qiáng)度可歸因于C2向C3過(guò)渡過(guò)程中O₂的飽和和穩(wěn)定吸附。在C4點(diǎn)附近，與O^2?相關(guān)的峰值迅速消失，表明O^2?演化的來(lái)源Li₂O已經(jīng)耗盡。同樣對(duì)于Li₂O信號(hào)(圖3b)，在點(diǎn)C4附近強(qiáng)度的突然下降表明Li₂O的耗盡，但從C1到C3的緩慢下降并不意味著Li₂O的緩慢分解，因?yàn)镾ERS信號(hào)只反映了SERS粒子周圍的環(huán)境。

在這種情況下，為了定量預(yù)充過(guò)程中Li₂O的存在量，研究者進(jìn)行了酸/堿滴定(圖3b)，其結(jié)果與拉曼分析結(jié)果吻合得很好。此外，為了確定正極的均勻性，研究者在恒定的523 cm^-1 (Li₂O)上在30 μm×30 μm柵格上進(jìn)行了不同預(yù)充狀態(tài)下的微拉曼映射(圖3c)。結(jié)果表明，Li₂O分布均勻，預(yù)充結(jié)束時(shí)Li₂O耗盡(圖3c中C5點(diǎn))。

研究者還對(duì)充滿電荷的正極進(jìn)行了X射線光電子能譜(XPS)和相關(guān)Ar⁺濺射深度分析。除了在帶電正極(688.7 eV, F 1s)表面有痕量的殘留鹽外，圖3d顯示LiF (684.9 eV)作為Raman-silent CEI組件涂覆在正極顆粒表面，但由于均勻LiF層的屏蔽作用，NCM在Ni 2p區(qū)域未觀察到信號(hào)。在Ar⁺刻蝕過(guò)程中，通過(guò)剝離LiF基CEI層，聚偏氟乙烯(PVDF)粘結(jié)劑(688.2 eV)和NCM (Ni 2p區(qū)Ni相關(guān)峰)逐漸暴露。在這種情況下，釋放的親核性O(shè)^2?與電解質(zhì)發(fā)生反應(yīng)，形成由LiF組成的CEI層。

HFE與超氧化物氧化產(chǎn)物的協(xié)同效應(yīng)

圖4 通過(guò)HFE添加劑和氧化Li₂O之間的協(xié)同作用構(gòu)建LiF正極表面保護(hù)層的可能機(jī)制

盡管研究者已經(jīng)證實(shí)了Li₂O的犧牲過(guò)程和O^2-的生成，但HFE的作用及其與O^2-的協(xié)同作用，仍有待澄清。為此，研究者進(jìn)行了簡(jiǎn)單的體外電池實(shí)驗(yàn)，研究了超氧化物與不同電解質(zhì)組分之間的反應(yīng)順序/優(yōu)先級(jí)。核磁共振(NMR)光譜(圖4a，中間)可以清楚地觀察到羧酸鹽的形成(如甲酸鹽和醋酸鹽)，這歸因于O^2?對(duì)醚基電解質(zhì)的親核攻擊。形成的微量LiF來(lái)自于對(duì)含F(xiàn)鹽陰離子的親核攻擊。然而，與之形成鮮明對(duì)比的是，HFE添加后幾乎沒(méi)有羧酸形成(圖4a，頂部)，這表明O^2?對(duì)醚的親核攻擊得到了有效的抑制。

此外，HFE驅(qū)動(dòng)的O^2?及時(shí)中和也避免了O^2?進(jìn)一步氧化為氣態(tài)O₂。根據(jù)原位差分電化學(xué)質(zhì)譜(dem)測(cè)量的氧氣累積量，HFE添加劑可以觀察到微量的氧氣(0.124 mmol g_NCM^-1，圖4b)，而在NCM@Li₂O組裝初始無(wú)負(fù)極電池的初始充電過(guò)程中，在無(wú)HFE條件下收集了3.9 mmol g_NCM^-1釋放出的O₂。根據(jù)Li₂O的純4e^–/O₂ OER反應(yīng)，可以收集到4.18 mmol g_NCM^-1 O₂，因此，大部分Li₂O在沒(méi)有HFE添加劑的情況下被氧化成氣態(tài)O₂。在含HFE的電解液中，預(yù)充過(guò)程中CO₂析出量(0.057 mmol g_NCM^-1)可以忽略不計(jì)，這表明電極和電解液的穩(wěn)定性較好。

如圖4c所示，電解液最初的氧化穩(wěn)定窗口僅為3.9 V vs Li/Li⁺(圖4c)，低于NCM正極的截止電位(4.4 V vs Li/Li⁺)。如圖4c所示，電解液最初的氧化穩(wěn)定窗口僅為3.9 V vs Li/Li⁺(圖4c)，低于NCM正極的截止電位(4.4 V vs Li/Li⁺)。此外，與原始的無(wú)Li₂O-NCM粒子的干凈表面(圖4d)相比，TEM和SEM圖像顯示均勻而致密的正極CEI層覆蓋在帶電的NCM@Li₂O粒子上(圖4d)。此外，原位構(gòu)建致密的LiF基表面涂層也有助于抑制富鎳NCM正極的固有缺陷(如氧損失)。

如圖4f所示，預(yù)加載Li₂O不僅是純Li的供體，而且是雙功能犧牲劑(Li⁺陽(yáng)離子和O^2-陰離子)，有助于長(zhǎng)壽命初始無(wú)負(fù)極電池結(jié)構(gòu)的構(gòu)建和穩(wěn)定。

320 Wh kg^-1初始無(wú)負(fù)極軟包式電池的制備

圖5 320 wh kg^-1初始無(wú)負(fù)極鋰軟包式電池的性能

研究者使用NCM-811@Li₂O正極和含HFE的醚基電解液，制造了初始無(wú)負(fù)極軟包型電池。將NCM的質(zhì)量負(fù)載擴(kuò)展到25 mg cm^-2，得到了4.85 mAh cm^-2的面積容量。采用稀電解液策略(電解液質(zhì)量/電池容量，E/C比為2.5 g Ah^-1)組裝，制備了容量為2.46 Ah、容量為320 Wh kg_poch^-1的初始無(wú)負(fù)極軟包式電池(7層雙面堆疊)。

更重要的是，這個(gè)320wh kg^-1軟包電池的輸出容量和電壓，在前200個(gè)循環(huán)中沒(méi)有出現(xiàn)任何明顯的下降，300個(gè)循環(huán)后容量保持在80%(圖5a,b)。當(dāng)良好-續(xù)航能力(200個(gè)周期之前)開始下降時(shí)，可以在200個(gè)周期左右觀察到一個(gè)明顯的容量“曲線拐點(diǎn)”。目前，基于放電電壓曲線在第200和第300個(gè)周期之間的大的向下移動(dòng)，可以確認(rèn)大量的阻抗增長(zhǎng)，這可以解釋大部分觀察到的容量損失。經(jīng)過(guò)300次循環(huán)后，袋室厚度增加到3.691 mm, 200-300次循環(huán)時(shí)，袋室的厚度擴(kuò)展較大，這與鋰孔隙率的增加有關(guān)。最后，負(fù)載在軟包電池中的稀電解質(zhì)，最終變得不足以濕潤(rùn)整個(gè)電池，從而導(dǎo)致了200次循環(huán)后阻抗的大幅增加。

原始狀態(tài)的電池厚度僅為2.137 mm，這表明軟包電池的體積能量密度達(dá)到了1200 Wh l_pouch^-1(圖5c)。因此，在原始狀態(tài)，即最小體積狀態(tài)下，獲得了1200 Wh l_pouch^-1。初始預(yù)充后(體積能密度最高的狀態(tài))，體積能密度降至850 Wh l_pouch^-1，這與鋰金屬完全鍍?cè)谪?fù)極側(cè)有關(guān)。預(yù)充后，將儲(chǔ)存在Li₂O中的鋰離子以金屬鋰的形式鍍?cè)贑u負(fù)極表面，軟包電池的厚度達(dá)到3.014 mm。理論上，以NCM-811提供的4.85 mAh cm^-2的單面容量為基礎(chǔ)，Li₂O犧牲劑提供的1.75倍的過(guò)剩鋰可以在負(fù)極側(cè)獲得額外的41.3 μm厚度(~8.49 mAh cm^-2)。以NCM-811中存儲(chǔ)的原始鋰量為例，初始充電后的理論鍍鋰厚度為~65.0 μm(單面)(鍍鋰引起的單層厚度膨脹的理論值為Δ = +65 μm)。這一理論計(jì)算結(jié)果，與初始預(yù)充態(tài)下記錄的電鍍鋰金屬的SEM截面圖像吻合得很好。根據(jù)初始充電后囊式電池的整體厚度膨脹(實(shí)驗(yàn)值Δ = +877 μm)，可以合理計(jì)算出NCM@Li₂O正極反應(yīng)引起的厚度變化(Δ = 877 – 928 =?51 μm)。200次循環(huán)后，厚度僅膨脹了10% (3.336 mm)，表明負(fù)極側(cè)鋰金屬鍍層的穩(wěn)定性和可逆性保持良好。

在一個(gè)典型的零鋰過(guò)剩無(wú)負(fù)極電池中，在隨后的放電過(guò)程中，電鍍?cè)阢~集流器上的鋰金屬(充電后)被完全剝離，保留由SEI層組成的中空結(jié)構(gòu)。SEI的中空結(jié)構(gòu)相對(duì)脆弱，在隨后的電鍍/剝離過(guò)程中，SEI的修復(fù)/重建會(huì)消耗活性材料中的Li離子。然而，在目前的初始無(wú)負(fù)極電池中，通過(guò)原位犧牲預(yù)加載Li₂O，已將近1.75倍的過(guò)剩Li預(yù)鍍到負(fù)極側(cè)。因此，放電過(guò)程不能剝離所有的電鍍鋰金屬，導(dǎo)致了一個(gè)實(shí)質(zhì)性的增強(qiáng)的可逆性鋰金屬。軟包電池循環(huán)過(guò)程中采集的SEM圖像也很好地證明了Li-金屬的穩(wěn)定性，在100次循環(huán)后，可以清晰地觀察到一大塊Li金屬，沒(méi)有形成小樹突碎片的證據(jù)(圖5c，插圖)。經(jīng)過(guò)200次循環(huán)后采集的相應(yīng)的電鍍鋰金屬的SEM截面圖像，證明了其致密的結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

總結(jié)展望

綜上所述，研究者研發(fā)的一種長(zhǎng)壽命初始無(wú)負(fù)極硬幣電池，在300次可逆循環(huán)中容量保持率超過(guò)90%。此外，研究者還實(shí)現(xiàn)了一種高能量密度的初始無(wú)負(fù)極軟包電池，容量為2.46 Ah，電池級(jí)能量密度超過(guò)320 Wh kg_pouch^-1, 300次循環(huán)后容量保持率為80%。在NCM-811@Li₂O正極中，預(yù)載Li₂O犧牲劑的電化學(xué)氧化提供了一個(gè)額外的Li源，來(lái)彌補(bǔ)循環(huán)過(guò)程中不可避免的Li損失，從而顯著提高了循環(huán)穩(wěn)定性。此外，Li₂O的分解釋放出O^2?，與電解質(zhì)中的氟化醚發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致NCM正極上覆蓋著基于LiF的致密SEI。

與傳統(tǒng)的剛性正極涂層和/或負(fù)極改性策略相比，雙功能Li₂O的原位犧牲補(bǔ)充了負(fù)極Li儲(chǔ)層，同時(shí)促進(jìn)了正極保護(hù)層的形成，從而大大提高了無(wú)負(fù)極電池的循環(huán)壽命。在這里，軟包電池的成功為設(shè)計(jì)一個(gè)更實(shí)用的無(wú)負(fù)極電池架構(gòu)開辟了新道路。

文獻(xiàn)信息

Qiao, Y., Yang, H., Chang, Z. et al. A high-energy-density and long-life initial-anode-free lithium battery enabled by a Li2O sacrificial agent. Nat Energy 6, 653–662 (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00839-0

https://www.nature.com/articles/s41560-021-00839-0#citeas

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