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由于有機(jī)材料的合成可調(diào)性、自然豐度和固有安全性，在水系液流電池（RFB）中使用有機(jī)材料越來越有吸引力。具有可逆氧化還原反應(yīng)的能力是材料用于電化學(xué)儲能裝置的先決條件，到目前為止，電化學(xué)儲能裝置將可用的有機(jī)核心結(jié)構(gòu)限制在基于醌、二胺、吡啶和硝基功能的相當(dāng)小的范圍中，這些功能已根據(jù)其溶解度、穩(wěn)定性和氧化還原電位進(jìn)行了調(diào)整。

然而，更多的有機(jī)結(jié)構(gòu)在水穩(wěn)定窗口內(nèi)表現(xiàn)出一定程度的不可逆轉(zhuǎn)的氧化還原活性。例如，盡管酮很容易通過雙電子電氫化還原為醇，但是醇直接氧化成羰基是困難的，通常需要催化劑，造成使用酮作為液流電池中的活性物質(zhì)充滿挑戰(zhàn)。

西北太平洋國家實(shí)驗(yàn)室Wei Wang和Xin Zhang在Science發(fā)表最新的液流電池成果，通過酮的電化學(xué)加氫還原和脫氫實(shí)現(xiàn)了高效的液流電池。

作者以9-芴酮（9-fluorenone, FL）為例，本來FL的氫化和脫氫過程在無催化劑條件下是不可逆的，其脫氫過程需要氧化劑或者催化劑。為了實(shí)現(xiàn)其可逆性，作者利用分子工程修飾了這種便宜的前體，其中一個苯環(huán)連上水溶的基團(tuán)，另一個連上吸電子基團(tuán)（圖1A），之后測試了一系列的衍生分子作為液流電池中氧化還原活性物質(zhì)的性能。

經(jīng)過修飾的FL用于液流電池，能夠?qū)崿F(xiàn)室溫下在20 mA cm^-2，循環(huán)1000圈，容量保持75%。FL的剛性鍵合結(jié)構(gòu)也顯示出在高溫(50°C)下，在水基RFB中具有長期穩(wěn)定性。在50°C下，100 mA cm^-2，能夠循環(huán)780圈，容量保持70%。

本文展示了酮和醇在無催化劑的室溫下，在液流電池倍率和電位下實(shí)現(xiàn)了可逆電化學(xué)轉(zhuǎn)換，也驗(yàn)證了通過分子工程來開發(fā)原本不適合液流電池分子的能力。這為將來發(fā)現(xiàn)新的氧化還原分子提供了思路。

圖文詳情

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圖1. 酮-醇的電化學(xué)轉(zhuǎn)化

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圖2. 化學(xué)反應(yīng)平衡使FL-OH放電假說的驗(yàn)證

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圖3. 高濃度電池演示

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圖4. 反應(yīng)機(jī)理、DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)

文獻(xiàn)信息

Reversible ketone hydrogenation and dehydrogenation for aqueous organic redox flow batteries. Science 372 (6544), 836-840.

http://science.sciencemag.org/content/372/6544/836

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/04/a4a78ac666/

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