低溫鋰硫電池(LSB)的發(fā)展受到了硫利用率和循環(huán)性能較差、平面Li2S生長、多硫化鋰(LiPSs)轉(zhuǎn)化受阻以及陽極穩(wěn)定性較差的抑制。
在此,中南大學吳飛翔教授團隊通過比較0.1和1 M LiFSI電解質(zhì)的性能,提出了新見解,LCE被證明對低溫LSB有益。具體而言,根據(jù)形態(tài)觀察和理論模型的生長模式分析,LCE中的Li2S成核轉(zhuǎn)變?yōu)槌跏己溯^少的漸進模式,這有利于Li2S的垂直生長,導致在低溫條件下更完整的鋰-硫轉(zhuǎn)化反應。
此外,通過可視化實驗、計算模擬和漸進電化學阻抗譜,LCE抑制LiPSs聚集的能力得到了支持,這種抗聚集能力有效地增強了Li–S轉(zhuǎn)化反應動力學。特別地,在LCE中,具有LiF和Li2S/Li2S2的保護性SEI可能實現(xiàn)穩(wěn)定的負極。
圖1. 多硫化物吸附及理論模擬
總之,該工作通過使用低濃度電解液,提高了LSB在低溫條件下的循環(huán)穩(wěn)定性和比放電能力。具體而言LCE的突出作用主要體現(xiàn)在三個方面。
首先,LCE能夠切換Li2S核進入漸進模式,減少初始核量,促進垂直成核,避免鋰過早結束Li2S沉積。其次,通過降低鋰鹽的濃度,降低電解質(zhì)中的橋聯(lián)Li+,從而抑制LiPSs的聚集,第三,在LCE中,LiPSs和LiNO的協(xié)同效應有助于建立致密的SEI,保護負極免受鋰鹽和溶解LiPSs的侵蝕。因此,該工作實現(xiàn)了用于低溫條件下的穩(wěn)定和高容量LSB。
圖2. 電池性能
Low Concentration Electrolyte Enabling Anti-Clustering of Lithium Polysulfides and 3D-Growth of Li2S for Low Temperature Li–S Conversion Chemistry,?Advanced Energy Materials?2023 DOI: 10.1002/aenm.202302850
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