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武漢大學(xué)羅威教授Angew：CoOOH催化OER的電解質(zhì)離子依賴性動力學(xué)

在電催化的許多領(lǐng)域中，電解質(zhì)陽離子依賴性動力學(xué)得到了廣泛的觀察，但其影響催化性能的確切機制還存在有爭議。基于此，武漢大學(xué)羅威教授等人報道了結(jié)合X射線衍射（XRD）和高分辨率透射電鏡（HR-TEM），驗證了電解質(zhì)陽離子在析氧反應(yīng)（OER）過程中可以插入到原始CoOOH催化劑層中，而陽離子越大，層間距越大，OER活性越高，其順序為Cs⁺＞K⁺＞Na⁺＞Li⁺。

通過DFT計算發(fā)現(xiàn)，在插入陽離子（從Li⁺到Cs⁺）后，原始CoOOH的OER活性隨著Co氧化態(tài)的增加而顯著增強，并伴隨著Co-O鍵長度的變化。同時，CoOOH-Cs⁺的Co氧化態(tài)越高，Co 3d帶中心越上移，從而加強了含氧中間體的吸附，促進了OER動力學(xué)。

通過構(gòu)建的CoOOH-M⁺上的d軌道態(tài)密度（DOS）來預(yù)測OER過程中氧中間體的吸附強度，結(jié)果表明在接近費米能級的不同CoOOH-M⁺（M=Li、Na、K、Cs）中，Co原子的計算d帶中心的趨勢為Li⁺＜Na⁺＜K⁺＜Cs⁺，表明對氧中間體吸附能力的順序為Li⁺＜Na⁺＜K⁺＜Cs⁺。

由于堿金屬陽離子原子半徑和電子密度的不同，M-O和Co-O鍵的長度隨著原子半徑的增大而略有增加。結(jié)果表明，陽離子插入可以調(diào)節(jié)CoOOH內(nèi)部的鍵強度。此外，從反應(yīng)路徑能量譜發(fā)現(xiàn)，CoOOH-M⁺的速率決定步驟（RDS）都是O*到OOH*的步驟，說明OER反應(yīng)與O*(oxo)中間體的強度密切相關(guān)。

Unveiling the Electrolyte Cations Dependent Kinetics on CoOOH-Catalyzed Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313886.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/04/26d8410819/

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