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金屬鋰因具有高的容量和能量密度，而被認(rèn)為是鋰離子電池中最理想的負(fù)極材料，而單晶LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (NMC811)則被認(rèn)為是下一代的正極材料。NMC811正極與鋰金屬負(fù)極的電池穩(wěn)定循環(huán)對于移動設(shè)備、特別是電動汽車具有重要意義。然而，這種電池的穩(wěn)定性都很差。盡管有些具有高機(jī)械強(qiáng)度的固態(tài)電解質(zhì)可以抑制鋰(Li)枝晶的穿透。但是在實(shí)際應(yīng)用中，以鋰金屬作為電池的負(fù)極仍然具有很大的挑戰(zhàn)性，因?yàn)樵陔姵亟M裝或長時間循環(huán)過程中，陶瓷芯中經(jīng)常會產(chǎn)生微米或亞微米大小的裂紋。一旦裂紋形成，鋰枝晶穿透問題是不可避免的。

有鑒于此，哈佛大學(xué)Li Xin團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種具有界面穩(wěn)定性的、多層結(jié)構(gòu)（對鋰金屬響應(yīng)）的固態(tài)電池，以實(shí)現(xiàn)超高電流密度而無鋰枝晶穿透。該多層設(shè)計(jì)具有一種不太穩(wěn)定的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)夾在兩種更穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)之間，這樣通過良好的局部分解，可以在不穩(wěn)定的電解質(zhì)層中阻止鋰枝晶的生長。研究人員并且提出了一種類似于膨脹螺絲效應(yīng)的機(jī)理：其中，任何裂紋都由動態(tài)生成的分解所填充滿，而且這些分解也受到很好的約束。

最終，鋰金屬負(fù)極與NMC811正極配對電池的循環(huán)性能非常穩(wěn)定，在20 C的倍率下（8.6毫安/平方厘米）循環(huán)10,000次后，容量保持率高達(dá)82％；而以1.5C的倍率（0.64毫安/平方厘米）進(jìn)行2,000次循環(huán)后，容量保持率為81.3％。該設(shè)計(jì)還可以在微米級的負(fù)極材料中實(shí)現(xiàn)110.6千瓦/千克的比功率和高達(dá)631.1瓦時/千克的比能量。

相關(guān)結(jié)果以“A dynamic stability design strategy for lithium metal solid state batteries”于2021年5月13日發(fā)表在Nature期刊上。

為了解決鋰枝晶穿透問題，研究人員設(shè)計(jì)了以鋰金屬作為負(fù)極的對稱電池，電池中的多層結(jié)構(gòu)順序?yàn)椋菏?，Li_5.5PS_4.5Cl_1.5(LPSCl)，Li₁₀Ge₁P₂S₁₂(LGPS)，LPSCl，石墨。

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圖1 多層設(shè)計(jì)的對稱電池具有優(yōu)異的循環(huán)性能

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圖2 循環(huán)后固體電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)，化學(xué)和形貌

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圖3 多層設(shè)計(jì)的固態(tài)電池的循環(huán)性能

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圖4 多層設(shè)計(jì)的多功能性，比功率和能量

Ye, L., Li, X. A dynamic stability design strategy for lithium metal solid state batteries.?Nature?593,?218–222 (2021).

https://doi.org/10.1038/s41586-021-03486-3

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