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劉兆清/歐陽(yáng)婷Angew：AuZn/ZnO助力選擇性CO2轉(zhuǎn)化為合成氣

電催化CO₂制合成氣（CO和H₂的氣體混合物）是抑制過量CO₂排放和溫室氣體效應(yīng)的一種有前途的方法。基于此，廣州大學(xué)劉兆清教授和歐陽(yáng)婷副教授等人報(bào)道了一種高效耐用的雙金屬AuZn@ZnO（AuZn/ZnO）催化劑，用于電催化還原CO₂和H₂O。在-0.9 V下進(jìn)行3 h的CO₂制合成氣后，CO的法拉第效率（FE）高達(dá)66.4%（修正電流密度為0.38 mA cm^-2）和H₂的FE高達(dá)26.5%。在較窄的電位窗口（-0.7 V至-1.1 V）內(nèi)，CO/H₂比值的范圍從0.25到2.50不等。

通過DFT計(jì)算，作者研究了AuZn/ZnO中Au/Zn位點(diǎn)和Zn位點(diǎn)在CO₂還原過程中的自由能變化，揭示了AuZn/ZnO中Au位點(diǎn)和Zn位點(diǎn)的重要作用。

純Zn/ZnO的速率決定步驟（RDS）為CO₂活化到CO₂*，能量勢(shì)壘為0.511 eV，高于AuZn/ZnO中Zn位點(diǎn)（0.103 eV）和Au位點(diǎn)（0.127 eV），結(jié)果表明了雙金屬AuZn的關(guān)鍵作用，促進(jìn)了CO₂在催化劑表面的富集，并激活CO₂使其更有利于促進(jìn)其質(zhì)子化和生成COOH*。

在AuZn/ZnO中，Au位點(diǎn)的CO₂*→COOH*能壘高于Zn位點(diǎn)，而COOH*→CO*的Au位點(diǎn)的能壘優(yōu)于Zn位點(diǎn)。在HER途徑中，Zn/ZnO的Zn位點(diǎn)與AuZn/ZnO的Zn位點(diǎn)上H*的形成的ΔG比AuZn/ZnO的Au位點(diǎn)更有利。對(duì)于HCOOH的形成，HCOO*是關(guān)鍵中間體。對(duì)于AuZn/ZnO的Zn位點(diǎn)和Au位點(diǎn)，生成HCOO*的自由能壘為-0.725 eV和-0.228 eV，而Zn/ZnO的Zn位點(diǎn)能量為- 0.752 eV，說明Au和Zn共存可以協(xié)同促進(jìn)HCOOH的生成。

總之，對(duì)于AuZn/ZnO催化劑，Au和Zn在CO₂還原過程中都可以作為活性位點(diǎn)，對(duì)CO和H₂的選擇性隨電壓的變化而變化，因此Au和Zn的協(xié)同作用有效降低了CO₂分子的活化能勢(shì)壘，促進(jìn)了電子傳輸，調(diào)節(jié)了CO₂RR和HER之間的平衡。

Selective CO₂ -to- Syngas Conversion Enabled by Bimetallic Gold/Zinc Sites in Partially Reductived Au/ZnO Arrays. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313597.

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