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文銳EnSM: 全固態(tài)鋰硫電池陰離子可調(diào)界面穩(wěn)定性的演化過程和降解機制

采用復(fù)合電解質(zhì)（PCE）的全固態(tài)鋰硫電池 (ASSLSB) 有望進一步提高固態(tài)系統(tǒng)的能量密度和安全性。鋰鹽的選擇是改善ASSLSB長期循環(huán)的最關(guān)鍵參數(shù)之一。

然而，由于原位表征技術(shù)的局限性，在觀察全固態(tài)系統(tǒng)的時間和空間上具有適當?shù)南拗?，很少有研究集中在可調(diào)界面的演變過程。

中科院化學(xué)所文銳研究員等人使用實時光學(xué)顯微鏡（OM）成像結(jié)合電化學(xué)原子力顯微鏡（EC-AFM）來探索鋰鹽中的陰離子，以調(diào)節(jié)全固態(tài)鋰硫電池中的多硫化物（PS）穿梭和界面穩(wěn)定性。

原位監(jiān)測見證了鋰負極在PCEs內(nèi)的不可逆變形和PS溶解速率分布，以及鋰負極與單LiTFSI、單LiFSI和二元陰離子LiTFSI-LiFSI電解質(zhì)的體積變化和相容性。這表明TFSI^–和 FSI^–陰離子之間的協(xié)同耦合可以在ASSLSB電化學(xué)過程中實現(xiàn)關(guān)于界面相容性和溶解 PSs副反應(yīng)的最佳平衡。

圖1. ASSLSB中電解質(zhì)的原位AFM 圖像

此外，原位AFM結(jié)果為嚴重的PSs溶解加速了反應(yīng)動力學(xué)，導(dǎo)致電極之間電解質(zhì)的坍塌提供了證據(jù)；從而影響內(nèi)部固-固界面的緊密性和匹配性，最終關(guān)系到ASSLSBs的性能。

鹽的陰離子可以操縱電解質(zhì)的離子傳輸、界面潤濕性和不穩(wěn)定分解，這決定了固態(tài)系統(tǒng)的動態(tài)演化并系統(tǒng)地提出了相應(yīng)的界面降解機制。這些見解為電解質(zhì)的設(shè)計和ASSLSB的性能增強提供了指導(dǎo)。

圖2. 陰離子可調(diào)界面過程和降解機制研究的示意圖

Insights into Evolution Processes and Degradation Mechanisms of Anion-Tunable Interfacial Stability in All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries. Energy Storage Materials. 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.06.031

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