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?JACS:質(zhì)量活性高達(dá)7.32 A mgPt-1!

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將鉑催化劑錨定在適當(dāng)?shù)妮d體(例如MXenes)上是制備甲醇燃料電池所需陽極的可行方法。然而,Pt的真實性能往往受到活性位點占據(jù)、中毒、Pt與載體之間的弱相互作用以及Pt的溶解的阻礙。基于此,奧克蘭大學(xué)王子運(yùn)武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)等通過噴霧干燥法構(gòu)建了裝飾有超細(xì)Pt簇的三維(3D)褶皺Ti3C2Tx MXene球,用于高效甲醇氧化反應(yīng)(MOR)。
?JACS:質(zhì)量活性高達(dá)7.32 A mgPt-1!
?JACS:質(zhì)量活性高達(dá)7.32 A mgPt-1!
所制備的Pt簇/Ti3C2Tx(Ptc/Ti3C2Tx)表現(xiàn)出增強(qiáng)的電催化甲醇氧化反應(yīng)(MOR)活性,包括相對較低的過電位、對CO中毒的高耐受性和超高穩(wěn)定性。具體而言,Ptc/Ti3C2Tx實現(xiàn)了高達(dá)7.32 A mgPt-1的高質(zhì)量活性,這是迄今為止報道的Pt基電催化劑中最高值,并且Ptc/Ti3C2Tx即使連續(xù)工作3000分鐘的之后電流密度仍保留初始值的42%。
?JACS:質(zhì)量活性高達(dá)7.32 A mgPt-1!
原位光譜表征和密度泛函理論計算(DFT)表明,由于電荷從Pt團(tuán)簇轉(zhuǎn)移到Ti3C2Tx載體,在富電子的Ti3C2Tx表面產(chǎn)生強(qiáng)電場并產(chǎn)生界面排斥;場誘導(dǎo)的排斥導(dǎo)致Pt簇周圍的局部羥基濃度高,并促進(jìn)CO激活。3D褶皺球結(jié)構(gòu)抑制了Ti3C2Tx的堆積,擴(kuò)大了催化劑與電解質(zhì)的接觸面積,保證了電場的促進(jìn)作用,同時Ptc/Ti3C2Tx對其他醇氧化反應(yīng)的高活性和耐久性也證實了場誘導(dǎo)排斥對CO耐受性的增強(qiáng)作用。因此,在電催化劑表面構(gòu)建高局部羥基濃度是提高催化劑催化有關(guān)CO中毒的小分子氧化反應(yīng)性能的一種有前途的策略。
Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03982

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