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蘇大晏成林AM: 通過(guò)晶體正極的非晶化加速低溫條件下的離子動(dòng)力學(xué)

鋰離子電池 (LIB) 在超低溫 (-40 °C以下) 時(shí)的正常運(yùn)行對(duì)于寒冷氣候中的應(yīng)用場(chǎng)景具有重要意義。然而，由于其緩慢的動(dòng)力學(xué)和Li⁺在其框架中緩慢的固體擴(kuò)散，它們的運(yùn)行受到傳統(tǒng)插層正極低容量的困擾。

在此，蘇州大學(xué)晏成林教授等人證明了非晶化是一種有效的促進(jìn)陰極低溫動(dòng)力學(xué)的策略，它緩解了低溫條件下致密晶格結(jié)構(gòu)對(duì)離子輸運(yùn)的阻塞效應(yīng)。作者通過(guò)關(guān)注不同縮合反應(yīng)條件合成的共價(jià)結(jié)晶聚合物 (CCP) 和共價(jià)無(wú)定形聚合物 (CAP) 的低溫行為，發(fā)現(xiàn)由于電荷傳輸阻抗降低和Li⁺擴(kuò)散速率提高，獲得的具有豐富吡嗪和羰基活性位點(diǎn)的CAP在-80 ℃時(shí)顯示出非常出色的比容量 (141 mAh g^-1)，優(yōu)于CCP（43.8 mAh g^-1）。

圖1. 基于CAP或CCP的LIB電化學(xué)行為的動(dòng)力學(xué)分析

此外，在-60 °C下充放電500次循環(huán)后，CAP初始容量保持率為84.7%。分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，富含通道的非晶結(jié)構(gòu)非常有利于鋰離子在有機(jī)固體的間隙空間中快速擴(kuò)散。這項(xiàng)工作表明，結(jié)晶正極的非晶化在低溫條件下可以加速離子動(dòng)力學(xué)，為開(kāi)發(fā)低溫（Low-T）電池提供了一種有效的策略。

圖2. 基于CAP或CCP的LIB在不同溫度下的電化學(xué)性能

Accelerating Ion Dynamics Under Cryogenic Conditions by the Amorphization of Crystalline Cathodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102634

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