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金屬有機(jī)框架（MOF）已成為一類重要但極具挑戰(zhàn)性的電化學(xué)儲能材料。由于精確的化學(xué)和結(jié)構(gòu)控制是強(qiáng)制性的，而電活性MOF的化學(xué)原理仍然缺乏深入探索。例如，迄今為止，還沒有合成具有鋰離子儲存和可逆氧化還原（如傳統(tǒng)鋰離子正極）的陰離子MOF。

在此，比利時魯汶大學(xué)Alexandru Vlad等人通過對原型CPO-27中過渡金屬化學(xué)計量和二級構(gòu)建單元 (SBU) 拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的配體的合理控制，報告了一種通式為Li₂-M-DOBDC（其中M= Mg²⁺或Mn²⁺；DOBDC^4–= 2,5-二氧化-1,4-苯二甲酸酯）的導(dǎo)電鋰離子MOF正極。

精確的化學(xué)和結(jié)構(gòu)變化不僅使可逆氧化還原成為可能，而且由于混合氧化還原促進(jìn)了有效的電子自交換，導(dǎo)電性增加了百萬倍:Li₂-M-DOBDC為10^-7 S/cm，而H₂-Mn-DOBDC，Li₂-Mg-DOBDC或Mn-CPO-27組成的類似物僅為10^-13 S/cm。

圖1. 幾種MOF材料制備所采用的合成路線示意圖

這種特殊的SBU拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)還大大提高了DOBDC^4-的氧化還原電位(相對于Li⁺/Li⁰，從2.4 V上升到3.2 V)，這是鋰離子電池組裝和能量評估的一個非常實(shí)用的功能。

作為一種特殊的正極材料，Li₂-Mn-DOBDC 的平均放電電位為3.2 V vs Li⁺/Li⁰，在100次循環(huán)中表現(xiàn)出出色的容量保持率，同時還擁有快速循環(huán)速率，這歸因于固有的電子導(dǎo)電性。該材料通過組成和SBU設(shè)計容納配體的非配位氧化還原中心，驗(yàn)證了MOF中可逆氧化還原活性和電子電導(dǎo)率的概念。

圖2. Li₂-Mn-DOBDC電極的鋰儲存性能

An Electrically Conducting Li-Ion Metal-Organic Framework, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04591

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JACS：導(dǎo)電鋰離子MOF正極

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