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?港理工/西安建大AFM: 破壞單原子Co位點的對稱配位，實現高效HCOOH脫氫催化

調整金屬單原子(SA)位點的不對稱配位可以為優(yōu)化催化劑的電子結構以實現高效催化提供新的機會，然而，實現這種可控設計仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。基于此，香港理工大學黃勃龍和西安建筑科技大學姚堯、劉虎等將不對稱P原子引入氮摻雜碳納米線網絡上的對稱配位Co-N₄SA位點，形成獨特的不對稱配位Co-N₄P SA，用于實現優(yōu)異的甲酸(HCOOH)脫氫催化。

實驗結果表明，Co原子由4個N原子和1個不對稱P原子配位，形成獨特的Co-N₄P SA位點。Co-N₄P SA位點表現出優(yōu)異的HCOOH脫氫催化性能，在80 ℃時具有4285.6 mmol g^-1 h^-1的質量活性，分別是對稱配位Co-N₄ SA 位點、商業(yè)Pd/C和Pt/C的5.0倍、25.5倍和23.1倍。

此外，優(yōu)化的Co-N₄P SA的HCOOH脫氫表現出100%的選擇性和出色的穩(wěn)定性，其經過五次連續(xù)反應后，仍可以在HCOOH水溶液中保持初始選擇性、活性和優(yōu)異的分散性。

原位ATR-IR分析證明了在Co-N₄P SA位點上產生單分子H₂的機制(HCOOH*轉化為HCOO*，HCOO*轉化為CO₂*)；理論計算進一步表明不對稱P位點不僅可以大大促進HCOO*的C-H鍵斷裂的同時也促進質子吸附以實現在Co-N₄P SA位點快速生成H₂。總的來說，這項工作為合理設計新的SA位點以實現高效催化HCOOH脫氫提供了指導。

Asymmetric Coordination of Single-Atom Co Sites Achieves Efficient Dehydrogenation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207408

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/01/e4d1de68f4/

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