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廣工大ACS Energy Lett.: Ni/Mn和Al雙濃度梯度減輕富鋰層狀正極的電壓衰減和容量衰減

富鋰層狀氧化物 (LLO) 成為解決電動(dòng)汽車(chē)?yán)m(xù)航問(wèn)題的最有前途的正極之一，因?yàn)樗鼈兛商峁┏^(guò) 250 mAh g^-1的超高容量，使得構(gòu)建具有高能量密度的鋰離子電池成為可能。然而多年來(lái)，LLOs一直存在嚴(yán)重的電壓衰減和電容衰減問(wèn)題，嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)林展教授等人構(gòu)建了具有Ni/Mn和Al雙濃度梯度的無(wú)鈷LLO微球以減輕上述障礙。一種濃度梯度是電化學(xué)活性梯度（Ni/Mn），另一種是電化學(xué)惰性梯度（Al）。不同循環(huán)后的XPS和軟硬XAS證明雙濃度梯度的組合有效地減輕了界面反應(yīng)、結(jié)構(gòu)演化以及循環(huán)過(guò)程中低價(jià)Mn³⁺/Mn⁴⁺或 Mn²⁺/Mn³⁺氧化還原對(duì)的產(chǎn)生。

圖1. 具有雙濃度梯度的LLO正極的電化學(xué)性能

因此，具有雙濃度梯度的LLO正極在2.0~4.8 V電壓范圍內(nèi)，100 mA g^-1下循環(huán)100次后，其電壓衰減率僅為0.97 mV/次。此外，在300 mA g^-1下循環(huán)400次后，其容量保持率也高達(dá)84.1%。這項(xiàng)工作中雙濃度梯度的結(jié)合提供了一種在不久的將來(lái)開(kāi)發(fā)用于實(shí)際應(yīng)用的先進(jìn)LLO正極的方法，為高能量密度正極的實(shí)際開(kāi)發(fā)開(kāi)辟了新的途徑。

圖2. XAS測(cè)試結(jié)果

Ni/Mn and Al Dual Concentration-Gradients To Mitigate Voltage Decay and Capacity Fading of Li-Rich Layered Cathodes, ACS Energy Letters. 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01215

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