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電解制氫是一種有效的能量儲存技術(shù)，其被廣泛得用于儲存風(fēng)能、太陽能等間歇性能源。電解制氫技術(shù)包括兩個(gè)電極反應(yīng)，分別為發(fā)生在陰極的析氫反應(yīng)（HER）和發(fā)生在陽極的析氧反應(yīng)（OER）。與 HER 相比，OER是需要更高的過電勢，這源于其緩慢的四電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程。為了獲取高效的OER催化性能，必須實(shí)現(xiàn)催化劑與含氧中間產(chǎn)物之間實(shí)現(xiàn)快速的電子轉(zhuǎn)移，這一特性與催化劑在費(fèi)米能級附近的電子態(tài)密切相關(guān)。根據(jù)催化劑在費(fèi)米能級電子態(tài)的種類，OER存在兩種電子轉(zhuǎn)移路徑。第一種是，當(dāng)費(fèi)米能級附近的電子態(tài)為金屬時(shí)，金屬作為氧化還原中心的吸附氧化機(jī)理(AEM)。第二種是，費(fèi)米能級附近電子態(tài)為氧時(shí)，晶格氧為氧化還原中心的晶格氧氧化機(jī)理(LOM)。由于LOM路徑中氧-氧結(jié)合步驟非常容易，而這步通常是AEM中的速率決速步驟，因此LOM催化劑理論上具有比AEM催化劑更優(yōu)異的性能，在近些年受到科研工作者的廣泛關(guān)注。但是截至目前，大多數(shù)研究者對LOM的機(jī)理仍存在疑惑。

Advanced Materials：氧作為活性中心在電解水產(chǎn)氧中的催化機(jī)理

基于此，新加坡科技研究局席識博研究員（共同通訊作者），新加坡國立大學(xué)Wee Siang Vincent Lee研究員（共同通訊作者），和新加坡國立大學(xué)薛軍民教授（通訊作者）等人報(bào)道了氧作為活性中心在電解水產(chǎn)氧催化機(jī)理中的研究進(jìn)展。

在文中，作者首先介紹了LOM的發(fā)展歷史，詳細(xì)討論了AEM和LOM的電子傳輸路徑。接著，針對LOM每一步的電子傳輸路徑，總結(jié)了相對應(yīng)的表征技術(shù)。然后，作者從鈣鈦礦氧化物，尖晶石氧化物，過渡金屬氫氧化物，以及LOM在酸性O(shè)ER中的研究出發(fā)，全面綜述了LOM催化劑的最新研究進(jìn)展。最后，作者提出了對設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定LOM催化劑的展望和策略。

盡管理論上基于LOM的催化劑可以表現(xiàn)出比AEM的催化劑更大的性能優(yōu)勢，實(shí)際報(bào)道的LOM催化劑卻難以實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)超AEM催化劑的優(yōu)異性能。為了實(shí)現(xiàn)高性能的LOM催化劑，可以從以下幾個(gè)方面考慮：

（1）盡管LOM可以使OER過程中O-O成鍵變得容易，OH的去質(zhì)子化將會變得困難。通過摻雜，復(fù)合等手段使非成鍵氧的電子更加非局域化可以降低OH的去質(zhì)子化能壘；

（2）使O-O成鍵發(fā)生在氧態(tài)，OH去質(zhì)子化發(fā)生在金屬態(tài)，實(shí)現(xiàn)最佳的電子傳輸路徑；

（3）通過設(shè)計(jì)單原子金屬位點(diǎn)，將活性氧限制在單金屬位點(diǎn)附近，降低氧空位的遷移率，有利于設(shè)計(jì)穩(wěn)定高效的LOM催化劑；

（4）設(shè)計(jì)超薄或多孔形貌LOM催化劑，有利于提升催化劑導(dǎo)電性；

（5）探索LOM在其他電催化領(lǐng)域的應(yīng)用，如氨氧化，甲醇氧化，尿素氧化等。

Understanding of Oxygen Redox in Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials.,2022,DOI: 10.1002/adma.202107956

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202107956

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