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蘇大AM: 破壞SAC催化劑的配位對(duì)稱性，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健高效的NO3-電還原為氨

用于氨生產(chǎn)的硝酸鹽電催化還原反應(yīng)(NO₃RR)是一種很有前途的策略，可以消除水中硝酸鹽污染并實(shí)現(xiàn)N循環(huán)，也是Haber-Bosch工藝的替代方案(其能耗和CO₂排放量更少)。然而，目前NO₃RR催化劑的長(zhǎng)期穩(wěn)定性通常為數(shù)十小時(shí)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到工業(yè)化的要求。

基于此，蘇州大學(xué)路建美和賀競(jìng)輝等通過(guò)將4N的局部配位原子取代為2N+2O，打破Cu單原子催化劑的配位對(duì)稱性，大大提高NO₃RR電催化劑的穩(wěn)定性。

研究人員通過(guò)對(duì)Salen-Cu配位聚合物進(jìn)行退火制備了由兩個(gè)N原子和兩個(gè)O原子配位的Cu-順式-N₂O₂)的模型電催化劑。配位對(duì)稱性破壞的Cu-順式-N₂O₂SAC在催化活性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性之間取得了很好的平衡：氨的生產(chǎn)速率達(dá)到27.84 mg h^-1cm^-2，電流密度(366 mA cm^-2)也達(dá)到了工業(yè)水平，并且運(yùn)行超2000 h后催化活性仍保持良好。

與4N配位Cu SAC(Cu-N₄)和Cu-反式-N₂O₂(Cu在反式構(gòu)型中有兩個(gè)N和兩個(gè)O原子配位)相比，Cu-順式-N₂O₂降低了配位對(duì)稱性，使活性位點(diǎn)更具極性，因此在電催化劑表面附近可以積累更多的NO₃^–。此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，順式配位分裂了Cu 3d軌道，允許形成與關(guān)鍵反應(yīng)中間體*ONH軌道對(duì)稱匹配的π配合物，而不是傳統(tǒng)的σ配合物，從而降低了反應(yīng)中間體的形成能?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作所報(bào)道的Cu-順式-N₂O₂SAC的長(zhǎng)期穩(wěn)定性與連續(xù)的氨生產(chǎn)，將進(jìn)一步推動(dòng)NO₃RR的實(shí)際應(yīng)用。

Coordination Symmetry Breaking of Single Atom Catalysts for Robust and Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202205767

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