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喬世璋/焦研JACS：理論計算+機器學習，揭示Mxene上C-N電偶聯(lián)反應的活性和選擇性路線

直接電化學C-N偶聯(lián)反應是實現(xiàn)過量CO₂/N₂或有害含氮NO^3-/NO^2-陰離子高效利用并生成高價值產(chǎn)物(包括尿素、甲胺和乙酰胺)的有效方法。眾所周知，初始C-N鍵的形成步驟是決定C-N偶聯(lián)活性和選擇性的關鍵。然而，關于C-N鍵形成步驟，特別是關于偶聯(lián)前體，仍然存在許多爭論。

根據(jù)前人的研究，碳前體被廣泛認為是*CO，而氮前驅體仍然不確定。典型的氮前驅體包括在Te/Pd納米晶和Cu@Zn納米線上的*NH₂、在Cu(100)表面和Fe-Ni雙原子催化劑上的*NH、在Pd/Cu/TiO₂表面上的*N₂，以及在氧誘導的CeO₂納米棒上的*NO。由于氮前驅體的復雜性和C-N偶聯(lián)反應機理的不明晰，限制了新型選擇性催化劑的設計和開發(fā)。

基于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋和焦研等通過密度泛函理論(DFT)計算和數(shù)據(jù)驅動機器學習(ML)相結合的方法，尋找可能的C-N偶聯(lián)反應途徑的活性和選擇性的一般描述符，并建立它們與電催化劑物理化學性質之間的關系。

通過密度泛函理論計算，研究了54種Mxene表面上*CO與各種含氮中間體的一系列不同的C-N偶聯(lián)路徑。

結果表明，C-N鍵形成的反應能與*CO(E_ad-CO)的吸附強度呈良好的線性關系；在選擇性方面，C-N偶聯(lián)和其他競爭途徑如CRR和NRR可能與*N和*CO(E_ad-N和E_ad-CO)的同時吸附能力相關。

為了實現(xiàn)良好的C-N偶聯(lián)活性和選擇性，MXene催化劑應具有適度的*CO吸附(E_ad-CO在?2.7 eV左右)和穩(wěn)定的*N吸附能力(E_ad-N小于?2.5 eV)。為了能夠評估更廣泛的MXene材料，使用SISSO ML算法確定了一般描述符E_ad-CO和E_ad-N與MXene催化劑原子特征的關系式。

在此基礎上，對包含162個MXenes結構的數(shù)據(jù)庫進行了高效篩選，避免了耗時的密度泛函計算。結果顯示，Ta₂W₂C₃具有最佳的C-N偶聯(lián)活性和選擇性，與DFT驗證結果一致。

總的來說，該項工作為設計電催化材料以實現(xiàn)高效的C-N偶聯(lián)過程提供了一種新的方法，簡化了復雜反應高效催化劑的篩選過程，并且其可以被推廣到更廣泛的電催化反應，以促進可持續(xù)綠色化學品的生產(chǎn)。

Activity and Selectivity Roadmap for C–N Electro-Coupling on MXenes. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c05171

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