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中南大學(xué)翁百成AM：MnO2納米片上應(yīng)變誘導(dǎo)電子結(jié)構(gòu)調(diào)制，增強(qiáng)酸性O(shè)ER活性和穩(wěn)定性

電化學(xué)水分解(如質(zhì)子交換膜(PEM)電解)生產(chǎn)清潔和可回收的氫燃料，為解決當(dāng)前的能源短缺和環(huán)境污染問(wèn)題提供了一個(gè)理想的解決方案。水分解涉及析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)，由于OER涉及多電子轉(zhuǎn)移步驟而表現(xiàn)出比HER更緩慢的動(dòng)力學(xué)。與堿性電解法相比，在酸性介質(zhì)中進(jìn)行OER反應(yīng)具有操作簡(jiǎn)單、電流密度高和高壓相容性等優(yōu)點(diǎn)。

目前，OER的基準(zhǔn)催化劑仍然是Ir基化合物，但它們的稀缺性、低質(zhì)量活性和在高電流密度下的大過(guò)電位限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，減少Ir在電催化劑中的使用和構(gòu)建更多的活性中心，對(duì)于酸性電催化水分解產(chǎn)氫的商業(yè)化應(yīng)用至關(guān)重要。

基于此，中南大學(xué)翁百成課題組采用水熱法將痕量的Ir物種負(fù)載到耐酸載體MnO₂上，制備了一種應(yīng)變層狀納米片電催化劑(sl-Mn_1-xIr_xO₂)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，將Ir原子引入MnO₂誘導(dǎo)更多的Mn³⁺位點(diǎn)產(chǎn)生；同時(shí)，引入Ir原子所產(chǎn)生的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)優(yōu)化了OER的反應(yīng)能壘，提高了反應(yīng)活性。

具體來(lái)說(shuō)，sl-Mn_1-xIr_xO₂中的dxy和dz²朝向O 2p軌道向下移，為OER提供了足夠的價(jià)電子，而且由于高自旋結(jié)構(gòu)，半填充dz²自旋向下軌道的位置非常接近費(fèi)米能級(jí)，這有利于緩解過(guò)渡金屬的過(guò)度氧化和“接受-捐贈(zèng)”過(guò)程中的電荷轉(zhuǎn)移，進(jìn)而提高了材料的OER活性和穩(wěn)定性。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，最優(yōu)的sl-Mn_0.98Ir_0.02O₂納米片表現(xiàn)出優(yōu)異的酸性O(shè)ER性能，其在300 mV過(guò)電位下的質(zhì)量活性高達(dá)5681 A g^?1，僅需277 mV的低過(guò)電位就能達(dá)到100 mA cm^?2；同時(shí)，在實(shí)際應(yīng)用中，即使在300 mA cm^?2的高電流密度下，sl-Mn_0.98Ir_0.02O₂催化劑也能夠連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行超72小時(shí)；并且經(jīng)過(guò)超過(guò)168 h(7天)的耐久性試驗(yàn)，該催化劑仍能保持初始電位的86%，優(yōu)于目前報(bào)道的大多數(shù)催化劑。其顯著的性能歸因于調(diào)諧的電子結(jié)構(gòu)。

此外，使用sl-Mn_0.98Ir_0.02O₂作為OER催化劑和使用Pt/C作為HER催化劑組裝的水電解槽，僅需1.453 V的電池電壓就能達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度。

Strain induced electronic structure modulation on MnO₂ nanosheet by Ir incorporation for efficient water oxidation in acid. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202308060

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/30/7fbaa55355/

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