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ACS Energy Lett.：無機(jī)涂層能否用作水系超濃電解液的穩(wěn)定SEI？

為水系鋰離子電池開發(fā)穩(wěn)定的共形固體電解質(zhì)界面（SEI）一直是人們期待已久的夢(mèng)想，以支持無毒環(huán)保儲(chǔ)能技術(shù)的發(fā)展。為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，最近引入了水系超濃電解液，因?yàn)槠洫?dú)特的溶劑化結(jié)構(gòu)允許在負(fù)極上形成富LiF的SEI層，從而賦予界面穩(wěn)定性。然而，這種富含LiF的SEI的內(nèi)在穩(wěn)定性從未被探究過，盡管越來越多的證據(jù)表明其鈍化性能差，并且在運(yùn)行時(shí)減少了水分。

麻省理工學(xué)院Betar M. Gallant、法國(guó)索邦大學(xué)Alexis Grimaud等人將LiF共形層涂覆到鋰電極上，并通過溶解度測(cè)量、原位顯微鏡和氣相色譜法研究了它們對(duì)超濃電解液的反應(yīng)性。

這項(xiàng)工作表明：（1）使用超濃水系電解液不允許負(fù)極處的SEI自鈍化；(2) LiF溶解度不是控制此類無機(jī)涂層穩(wěn)定性差的主要因素；(3) 雖然富含無機(jī)物的界面可以在物理上阻礙反應(yīng)并在短時(shí)間內(nèi)保持一定的穩(wěn)定性，但由于在任何實(shí)際SEI 中都存在外在缺陷，含水電解液將固有地到達(dá)下面的負(fù)極材料。因此，由無機(jī)涂層制成的人工SEI不適用于防止水系體系中的水反應(yīng)性。

考慮到在循環(huán)過程中可能會(huì)不斷形成裂紋和/或微孔，有必要觸發(fā)其自鈍化以保護(hù)底層電極。為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，可以設(shè)想兩種策略，要么使用添加劑，要么使用有機(jī)涂層。關(guān)于添加劑的使用，必須根據(jù)其優(yōu)先溶劑化鋰離子的能力進(jìn)行設(shè)計(jì)，從而將水從溶劑化鞘中置換出來。有機(jī)涂層可以通過接枝策略或?qū)訅壕酆衔锉Ｗo(hù)層來開發(fā)。

圖1 測(cè)量LiF溶解度的方案示意圖及其自各溶液中的溶解極限

圖2 LiF保護(hù)的金屬鋰樣品暴露于不同電解液時(shí)的氣體逸出以及SEI行為

Can an Inorganic Coating Serve as Stable SEI for Aqueous Superconcentrated Electrolytes? ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01097

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