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開發(fā)具有寬工作溫度范圍的高性能鋰金屬電池（LMB）極具挑戰(zhàn)性，尤其是在碳酸鹽電解液中。通過對碳酸鹽電解液進(jìn)行改性構(gòu)建具有高離子電導(dǎo)率的堅(jiān)固電極-電解液界面是一種簡便但有效的方法，但目前研究主要集中在負(fù)極-電解液界面上，而忽略了正極-電解液界面的調(diào)節(jié)。

成會明院士團(tuán)隊(duì)ACS Energy Lett.：界面化學(xué)調(diào)控實(shí)現(xiàn)碳酸鹽電解液中寬溫度范圍的高性能鋰金屬電池

在此，清華-伯克利深圳學(xué)院成會明院士、余曠以及周光敏等人將多功能高供體數(shù)（donor-number）溶劑三（吡咯烷膦）氧化物（TPPO）引入碳酸鹽電解液中以調(diào)節(jié)電極-電解液界面。

一方面，由于TPPO和Li⁺之間的強(qiáng)相互作用，硝酸鋰很容易溶解在碳酸鹽電解液中，從而形成堅(jiān)固且具有離子導(dǎo)電性的富Li₃N固體電解質(zhì)中間相，可有效抑制鋰枝晶的形成。另一方面，TPPO 可以優(yōu)先氧化成超薄且堅(jiān)固的正極電解質(zhì)中間相，顯著抑制電解液分解。

圖1. 深度SEI 的表征

因此，含 TPPO 的電解液能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定的鋰剝離/電鍍循環(huán)性能（3 mA cm^-2和 3 mAh cm^-2下1000小時(shí)）。此外，Li/LiFePO₄電池即使在高達(dá)70°C和低至-15°C的溫度下也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，證明了它們在耐溫方面的潛力。

相比之下，當(dāng)溫度降至-10 °C 時(shí)，使用不含TPPO的電解液的電池容量會驟降至幾乎為零。這種通過添加多功能添加劑或溶劑來操縱界面化學(xué)的策略為構(gòu)建具有寬工作溫度范圍的LMB鋪平了道路。

圖2. Li||LiFePO₄電池在不同溫度下的電化學(xué)性能

High-Performance Lithium Metal Batteries with a Wide Operating Temperature Range in Carbonate Electrolyte by Manipulating Interfacial Chemistry, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01528

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成會明院士團(tuán)隊(duì)ACS Energy Lett.：界面化學(xué)調(diào)控實(shí)現(xiàn)碳酸鹽電解液中寬溫度范圍的高性能鋰金屬電池

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