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ACS Energy Lett.：利用原位顯微鏡揭示復(fù)合固態(tài)電池電極的倍率限制

固態(tài)電池(SSBs)有望提高能量密度、循環(huán)壽命和安全性。然而，當活性材料顆粒與固態(tài)電解質(zhì)相混合時，所得復(fù)合電極的倍率性能通常受到限制。因此，出現(xiàn)了能量和功率密度之間的權(quán)衡，特別是在厚電極中。

美國密歇根大學(xué)Neil P. Dasgupta等人制備了具有不同活性材料分數(shù)和厚度的石墨/Li6PS5Cl 復(fù)合電極作為模型系統(tǒng)，以探索限制復(fù)合SSB電極倍率性能的機制。

通過在不同倍率下循環(huán)這些電極，作者觀察到倍率性能限制，其中可逆容量隨著倍率的增加而降低。隨著復(fù)合電極中活性材料的質(zhì)量百分比從40%增加到 100%，這些權(quán)衡會被放大。

圖1 在各種石墨/SE比下提高鋰化倍率時的可逆容量

使用原位光學(xué)顯微鏡，可以直接觀察到由于電流聚焦而產(chǎn)生的石墨局部荷電狀態(tài)的空間變化。

將這些結(jié)果與模擬相結(jié)合，作者確定了限制倍率性能的電極特性，包括曲折的固體電解質(zhì)界面內(nèi)的靜電勢降和石墨域內(nèi)的固態(tài)擴散。這些結(jié)果突出了微觀結(jié)構(gòu)在設(shè)計復(fù)合 SSB正極和負極中的關(guān)鍵作用。

圖2 以C/4倍率充電時40% Gr電池的演變

Rate Limitations in Composite Solid-State Battery Electrodes: Revealing Heterogeneity with Operando Microscopy. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01063

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