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鋰（Li）金屬負(fù)極作為高能量密度電池最有前途的負(fù)極材料，其實(shí)際應(yīng)用面臨著鋰枝晶和寄生反應(yīng)兩大挑戰(zhàn)。已有研究證明通過(guò)調(diào)節(jié)Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)鋰的均勻沉積，延長(zhǎng)電池壽命。但其與抑制寄生反應(yīng)之間的關(guān)系尚未得到研究。

在此，清華大學(xué)何向明研究員、徐宏研究員等人研究了Li⁺ 溶劑化結(jié)構(gòu)對(duì)Li沉積行為的影響。飽和的Li⁺ 溶劑化物質(zhì)存在于常用的 LiPF₆液體電解質(zhì)中，在鋰電沉積過(guò)程中需要額外的能量去溶劑化。部分溶劑化誘導(dǎo)的高能鋰離子在電子還原反應(yīng)中具有更大的能量?jī)?yōu)勢(shì)，在與溶劑還原反應(yīng)的競(jìng)爭(zhēng)中占優(yōu)。

圖1. 不同溫度下的電化學(xué)性能和分子動(dòng)力學(xué)模擬

此外，在較高溫度下循環(huán)的鋰對(duì)稱(chēng)電池表現(xiàn)出更好的性能，作者還觀察到具有金屬光澤和無(wú)枝晶表面的循環(huán)鋰金屬負(fù)極。

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量揭示了高能態(tài) Li⁺溶劑化物物種的存在，并且它們的濃度隨溫度而增加。該結(jié)果為設(shè)計(jì)具有高能態(tài) Li⁺ 溶劑化結(jié)構(gòu)的液體電解質(zhì)提供了一種策略，以實(shí)現(xiàn)順利的鋰沉積和寄生反應(yīng)抑制。

圖2. ¹⁷O NMR 光譜和徑向分布函數(shù) (RDF) 分析

Impact of lithium-ion coordination on lithium electrodeposition, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12266

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清華何向明/徐宏EEM: 鋰離子配位對(duì)鋰電沉積的影響

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