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非均勻固體電解質(zhì)界面(SEI)導(dǎo)致的樹枝狀鋰沉積嚴(yán)重阻礙了高能量密度鋰(Li)金屬電池的發(fā)展。近日，清華大學(xué)張強(qiáng)（通訊作者）等人在知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表了題為“Stable Anion-Derived Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries”的研究性論文。

清華大學(xué)張強(qiáng)Angew：金屬鋰電池中穩(wěn)定的陰離子衍生固體電解質(zhì)界面

通過密度泛函理論計(jì)算研究了FSI^?與TPFPB之間的相互作用

作者建議通過陰離子受體調(diào)節(jié)陰離子的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)來構(gòu)建穩(wěn)定的陰離子衍生SEI。含缺電子硼原子的三(五氟苯基)硼烷陰離子受體與雙(氟磺酰基)酰亞胺陰離子(FSI^?)相互作用，降低了其還原穩(wěn)定性。

不同聚集態(tài)團(tuán)簇中FSI^?的拉曼光譜

此外，F(xiàn)SI^–在電解質(zhì)中的聚集團(tuán)類型發(fā)生了變化，在TPFPB的存在下，F(xiàn)SI^–與更多的Li離子相互作用（AGG-II）。因此，促進(jìn)了FSI^?分解生成Li₂S，提高了陰離子衍生SEI的穩(wěn)定性。在實(shí)際條件下工作的Li|LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂電池中，帶有TPFPB的陰離子衍生SEI經(jīng)歷了194次循環(huán)，而常規(guī)陰離子衍生SEI為98次。

這項(xiàng)工作為通過調(diào)控陰離子的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)來構(gòu)建穩(wěn)定的陰離子衍生SEI提供了新的思路。

不同電解質(zhì)中形成的SEI的組成分析

Stable Anion-Derived Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries (Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107732)

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