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將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料，如氫氣，是緩解能源和環(huán)境問(wèn)題的可持續(xù)方式。目前已經(jīng)報(bào)道了各種金屬氧化物和III-V半導(dǎo)體用于光電化學(xué)(PEC)水分解，其中Si因其低成本、合適的帶隙和能帶邊緣位置而成為PEC析氫反應(yīng)(HER)最具吸引力的候選者之一。為了保護(hù)Si基光陰極，可以增加光陰極的疏水性以減小光陰極與液體的接觸來(lái)實(shí)現(xiàn)，但這樣會(huì)減少水分解反應(yīng)的活性區(qū)域。因此，使用疏水層作為保護(hù)層同時(shí)防止氣泡覆蓋在助催化劑上以實(shí)現(xiàn)有效的表面反應(yīng)具有重要意義。

天大鞏金龍Nature子刊：Pt加可濕性有機(jī)層，助力硅光電陰極穩(wěn)定PEC水分解

基于此，天津大學(xué)鞏金龍課題組設(shè)計(jì)并制造了具有可控表面潤(rùn)濕性的不連續(xù)保護(hù)層，其中底部有機(jī)疏水層用表面親水性羥基修飾以形成薄氣體層，以將電解質(zhì)與易腐蝕的Si基板隔離，同時(shí)抑制反應(yīng)過(guò)程中形成的大氣泡。此外，研究人員還使用均勻分布的Pt單簇(8秒濺射)作為HER助催化劑，并且氣體層足夠薄以允許Pt接觸電解質(zhì)以保持高光電流。

因此，優(yōu)化的pn⁺-Si/TMOS/Pt光陰極表現(xiàn)出增強(qiáng)的PEC活性，該光陰極實(shí)現(xiàn)了32.5 mA cm^-2的飽和光電流密度。除了更好的PEC活性外，pn⁺-Si/TMOS/Pt光電陰極表現(xiàn)出更強(qiáng)的穩(wěn)定性。未受保護(hù)的pn⁺-Si/Pt光陰極的光電流在3小時(shí)內(nèi)迅速衰減，具有pn⁺-Si/TMOS/Pt結(jié)構(gòu)的光陰極在8小時(shí)后光電流僅下降22%。更重要的是，pn⁺-Si/TMOS/Pt光陰極可以在從電解液中取出并立即放回以去除積累的氣泡后恢復(fù)其原始光電流，通過(guò)每8小時(shí)重復(fù)一次該氣泡去除操作，可穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)110小時(shí)。

Stable Solar Water Splitting with Wettable Organic-Layer-Protected Silicon Photocathodes. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32099-1

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