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光催化一直是一個活躍的研究領域，但是其發(fā)展受到兩個因素的影響。其一，光催化反應中必須有足夠的能量驅動半導體產生光生載流子，這浪費大量來自陽光的能量，并降低整個過程的效率；其二，反應效率與光照強度和溫度負相關，在高溫和高強度光照射下，光生電子-空穴對的壽命往往較短，從而降低了整體的光催化效率。目前，等離子體催化有望解決這些問題，其中等離子體金屬納米顆?？梢晕展獠a生熱載流子來加速化學反應。與傳統(tǒng)的基于半導體的光催化相比，等離子體催化在高溫、高光強下具有更高的催化效率。

然而，等離子體催化的研究領域仍然存在爭論，其中最激烈的爭論之一是關于熱效應和非熱效應的相對重要性，能夠分離等離子體催化中的熱效應和非熱效應是理解反應機理的一個重要步驟。然而，目前仍缺乏適當描述熱效應和非熱效應的總體光效能的評價標準，導致無法在不同反應和反應堆系統(tǒng)之間進行結論比較。

Nature Catalysis：熱效應結合非熱效應，實現等離子體催化的最大整體光增強

近日，杜克大學劉杰課題組提出了一個指數?整體光有效性(OLE)，以評價評價等離子體光催化的整體光效應。具體而言，研究人員采用了一種從整體光效應中提取非熱效應的簡便而通用的方法，解開了熱效應和非熱效應之間的復雜關系。

研究結果表明，在Rh/TiO²催化CO²加氫反應中，非熱效應是光照強度和溫度的函數，而熱效應更為復雜，是光照強度、溫度和催化劑厚度的函數。因此，總是有一個最佳的加熱和光照明組合，以實現最大的整體光效。

對于所構建的特定的反應器-反應系統(tǒng)，在0.67 W cm^?2的光強和325 °C的設定溫度下，可以在反應器中使用20 mg的催化劑獲得最大的OLE。此外，OLE和觀察到的趨勢還可以推廣到其他涉及等離子體催化的反應體系。研究人員測量了Rh/TiO₂在寬帶白光下的CO₂還原反應，并與紫外光進行了比較。由于Rh NP在白光下的等離激元效應較弱，而在高光強下非熱效應占主導地位，盡管OLE在高光強下較低，其計算結果顯示了一個類似于在紫外光下觀察到的趨勢。

這一結果表明OLE也可以應用于寬帶等離子體催化劑?？偟膩碚f，該項工作證明，通過添加太陽能熱吸收材料到等離子體催化劑，整體光效能可以提高超過純催化劑，其不僅克服了傳統(tǒng)光催化的局限性，并使得設計能夠利用太陽光全光譜能量以強化重要化學反應的等離子體催化劑成為可能。

Achieving Maximum Overall Light Enhancement in Plasmonic Catalysis by Combining Thermal and Non-thermal Effects. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01045-9

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