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Al³⁺與密堆積晶體結(jié)構(gòu)之間的強(qiáng)靜電相互作用，以及傳統(tǒng)陽離子氧化還原正極的單電子轉(zhuǎn)移能力，對高性能可充電鋁電池 (RAB) 的發(fā)展提出了挑戰(zhàn)。

在此，中科院物理研究所索鎏敏研究員等人提出了一種結(jié)合非晶化和陰離子富集的新策略來探索高容量鋁離子正極，它打破了固定晶格間距的限制，引入了大量的缺陷，并增加了陰離子氧化還原中心的數(shù)量。

作者使用 AlCl₃-1-乙基-3-甲基-咪唑鎓氯化物離子液體電解質(zhì)和金屬鋁負(fù)極，研究了一系列無定形富含陰離子的多硫化鈦 (AATP) 作為RAB中的正極。與晶體材料相比，非晶態(tài)和富硫策略都可以顯著提高電化學(xué)性能。

圖1. AATPs在RABs中的電化學(xué)性能

在AATPs中，非晶態(tài)富硫TiS₄更為突出，可逆容量高達(dá)206 mAh/g，可循環(huán)1000次以上。實(shí)驗(yàn)和理論研究進(jìn)一步表明，TiS₄正極主要進(jìn)行陰離子氧化還原反應(yīng)并實(shí)現(xiàn)局部多電子轉(zhuǎn)移。

同時，在循環(huán)過程中保持了非晶態(tài)結(jié)構(gòu)。作者相信這種非晶態(tài)且富含負(fù)離子的策略可以為高能多價離子電池提供更多的可能性。

圖2. DFT-MD模擬

Amorphous anion-rich titanium polysulfides for aluminum-ion batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abg6314

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索鎏敏Sci. Adv.: 用于鋁離子電池的非晶富陰離子多硫化鈦

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