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【AI+計(jì)算+材料】北航ACS AMI：機(jī)器學(xué)習(xí)擴(kuò)展過渡金屬硼化物家族！

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研究背景

層狀三元過渡金屬硼化物（MABs）由于獨(dú)特的物理性質(zhì)（如高強(qiáng)度、導(dǎo)電性等），在電催化、電化學(xué)、高溫陶瓷等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。其中，M₂AB₂在MBenes的合成中起著重要作用。然而，目前對M₂AB₂的研究仍將A位點(diǎn)局限于III_A和IV_A族元素，需要全面探索M₂AB₂的化學(xué)組分空間。最近，在描述化合物的熱力學(xué)穩(wěn)定性時，常用的指標(biāo)是分解反應(yīng)到相應(yīng)競爭相的能量ΔH_d，可以通過凸包（convex hull，CH）分析得到的，但由于需要手工編程和復(fù)雜的數(shù)據(jù)處理，這種方法復(fù)雜且成本高。此外，現(xiàn)有的小規(guī)模數(shù)據(jù)集也限制了一般機(jī)器學(xué)習(xí)（machine learning，ML）方法的發(fā)揮。

對此，北京航空航天大學(xué)孫志梅團(tuán)隊(duì)基于高通量智能計(jì)算平臺（ALKEMIE），開發(fā)了一個小數(shù)據(jù)集的機(jī)器學(xué)習(xí)方法來探索M₂AB₂的穩(wěn)定性。作者構(gòu)建了3個M₂AB₂晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集，研究不同結(jié)構(gòu)和組分特征對穩(wěn)定性的影響，研究成果擴(kuò)展了MAB系列材料，并提供了一種基于小數(shù)據(jù)集的機(jī)器學(xué)習(xí)方法來預(yù)測新化合物。

結(jié)果與討論

DFT和ML的整體框架如圖1所示。首先，將所有優(yōu)化好的結(jié)構(gòu)隨機(jī)分成三個數(shù)據(jù)集，即訓(xùn)練集（60%）、驗(yàn)證集（10%）和測試集（30%）。其次，根據(jù)數(shù)據(jù)集生成相應(yīng)的組成與結(jié)構(gòu)特征；在訓(xùn)練集和驗(yàn)證集中，通過CH分析得到作為ML目標(biāo)的ΔH_d值。然后，基于原始特征和目標(biāo)進(jìn)行特征選擇，選出優(yōu)化后的特征子集；接著，基于訓(xùn)練集和驗(yàn)證集進(jìn)行訓(xùn)練過程和實(shí)時的模型優(yōu)化。最后，得到可靠的模型，并在測試集上進(jìn)行測試，根據(jù)DFT-ML結(jié)果評估MAB相的穩(wěn)定性。

圖1. DFT-ML整體框架

為了盡可能多地探索新的M₂AB₂，作者選擇的DFT數(shù)據(jù)集的化學(xué)空間包括M = Sc、Y、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Tc、Fe、Ru、Co、Rh、Ni和A = Zn、Cd、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、Pb、P、As、S，如圖2所示。本文共研究了234個正交晶系和234個六方晶系的M₂AB₂結(jié)構(gòu)。考慮到晶體對稱性的影響，作者構(gòu)建了3個DFT數(shù)據(jù)集：（I）包括234個正交晶系和234個六方晶系的M₂AB₂結(jié)構(gòu)；（II）僅包含234個六方晶系的M₂AB₂結(jié)構(gòu)；（III）僅包含234個正交晶系的M₂AB₂結(jié)構(gòu)。

在特征生成過程中，為了生成高質(zhì)量的輸入矩陣，作者選擇了13種組分和結(jié)構(gòu)特征，包括元素性質(zhì)、原子軌道、價(jià)電子軌道等，并使用了各種統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，例如平均值和標(biāo)準(zhǔn)差等來描述這些特征。對于數(shù)據(jù)集I，考慮到兩種不同晶體對稱性的影響，生成了87個組分和結(jié)構(gòu)特征。對于數(shù)據(jù)集II和III，由于每個數(shù)據(jù)集中只有一種晶體，因此產(chǎn)生了78個組分特征。

圖2. 候選M₂AB₂的化學(xué)空間

考慮到M₂AB₂的規(guī)模（數(shù)據(jù)集I、II和III為468、234和234，<10³）屬于小樣本建模，過大的特征數(shù)量級（10²）可能無法訓(xùn)練出可靠的模型，導(dǎo)致維數(shù)災(zāi)難和模型性能不佳。

因此，作者使用MOD-selection算法進(jìn)行特征工程。使用MOD-selection算法，作者分別在數(shù)據(jù)集I、II和III的特征數(shù)閾值N = 5、10、15和20處獲得了4個優(yōu)化的特征子集。

為了展示特征選擇的結(jié)果，作者以數(shù)據(jù)集I中的15個特征的子集為例，如圖3所示。平均的Mendeleev Number（meanMN）在子集中排名第一，對目標(biāo)ΔH_d的影響占主導(dǎo)地位。第二個特征 rNfV顯示了f價(jià)電子對數(shù)據(jù)集I中ΔH_d的重要影響。除了meanMN和rNfV之外，子集中的其他特征對ΔH_d的影響相對較小，但對獲得可靠的ML模型也做出了貢獻(xiàn)。特征選擇完成后，對所有子集進(jìn)行歸一化處理，保證輸入矩陣的所有列都在同一量綱，避免數(shù)據(jù)值的奇異性。最終，對于三組M₂AB₂，訓(xùn)練過程的輸入數(shù)據(jù)矩陣由相對于晶體數(shù)量的M行（數(shù)據(jù)集I為M = 326，數(shù)據(jù)集II和III為M = 164）和對應(yīng)特征號的N列（N = 5、10、15和20）組成。因此，在數(shù)據(jù)集I、II和III中，分別有142、70和70個晶體用于預(yù)測過程。

圖3. 候選M₂AB₂的化學(xué)空間

為了避免小樣本ML方法在訓(xùn)練過程中出現(xiàn)過擬合或數(shù)據(jù)泄漏的問題，作者基于holdout交叉驗(yàn)證方法分析了訓(xùn)練集和測試集的統(tǒng)計(jì)分布。統(tǒng)計(jì)結(jié)果如圖4所示。對于meanMN和平均電負(fù)性（圖4a、c），結(jié)構(gòu)特征（c軸的晶格常數(shù)，圖4b）、目標(biāo)ΔH_d（圖4d）等，訓(xùn)練集和測試集的分布基本一致。此外，ΔH_d在訓(xùn)練集和測試集上的取值范圍均為-0.05~0.65 eV/atom，符合正態(tài)分布。因此，在數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分布方面可以有效避免過擬合或數(shù)據(jù)泄漏問題。

圖4. 平均Mendeleev Number，晶格常數(shù)（c軸），平均電負(fù)性，和ΔH_d的頻率分布直方圖，藍(lán)色和橙色表示訓(xùn)練和測試數(shù)據(jù)

為了減少小樣本對模型精度的影響，作者在深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（deep neural network，DNN）中采用了Batch歸一化和Dropout層等一系列方法。此外，為了獲得高精度和高效率的最佳模型，作者創(chuàng)建了一系列具有不同隱藏層結(jié)構(gòu)的DNNs，并在1000個epoch中選擇具有不同特征數(shù)閾值（N = 5、10、15和20）的子集對這些網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練。

在15個特征子集上訓(xùn)練的兩種隱藏層結(jié)構(gòu)（200、100和40）的DNN具有最小的平均絕對誤差（MAE，0.041 eV/atom）和RMSE （0.049 eV/atom），被選為預(yù)測數(shù)據(jù)集I中預(yù)測ΔH_d的最佳模型。圖5a顯示了隱藏層為200、100和40的模型在驗(yàn)證數(shù)據(jù)集上的回歸性能。大多數(shù)數(shù)據(jù)點(diǎn)分布良好，這意味著該模型具有良好的回歸性能。

為了評估模型的熱力學(xué)穩(wěn)定性分類性能，作者使用圖5b中訓(xùn)練集和驗(yàn)證集的數(shù)據(jù)點(diǎn)繪制了一個混淆矩陣。在混淆矩陣中，虛線表示ΔH_d（70 meV/atom）的閾值，它將數(shù)據(jù)點(diǎn)分為四部分（TP，TN，F(xiàn)P，F(xiàn)N）。紫色點(diǎn)（TP和TN）代表正確識別為熱力學(xué)亞穩(wěn)或不穩(wěn)定相的M₂AB₂對應(yīng)的數(shù)據(jù)，而橙色點(diǎn)（FP和FN）代表錯誤分類的M₂AB₂?？傮w分類準(zhǔn)確率達(dá)到90%，表明該模型具有出色的分類性能。

1000個epoch的訓(xùn)練集和驗(yàn)證集的均方誤差（MSEs）如圖5c所示。訓(xùn)練集和驗(yàn)證集的MSE損失函數(shù)分別收斂于0.0042和0.0024，表明模型得到了充分的擬合。此外，數(shù)據(jù)集I、II和III在未知測試集上的表現(xiàn)也進(jìn)一步驗(yàn)證了模型的可靠性。

圖5.（a） DFT計(jì)算的ΔH_d和預(yù)測的ΔH_d比較；（b）將ΔH_d預(yù)測應(yīng)用于穩(wěn)定性預(yù)測得到的混淆矩陣；（c）1000個epoch中訓(xùn)練集和驗(yàn)證集的MSE loss

評估ML模型的可解釋性具有重要意義。一個可解釋的模型可以挑選出優(yōu)勢特征，并擬合出目標(biāo)與特征之間的關(guān)系。

圖6顯示了ΔH_d上一些重要特性的協(xié)同效應(yīng)。在圖6a中，對于數(shù)據(jù)集I中的混合晶體類型模型，c軸的晶格常數(shù)可以看作是六方晶系（藍(lán)色，<10 ?）和正交晶系（紅色，>10 ?）的顯著特征。大多數(shù)藍(lán)色點(diǎn)低于紅色點(diǎn)，這表明六方晶系的M₂AB₂一般比正交晶系的M₂AB₂更穩(wěn)定。

在圖6b中，最大Mendeleev Number（A原子的基團(tuán)數(shù)）與ΔH_d沒有明顯的關(guān)系。然而，對于某一種A原子，所有穩(wěn)定或亞穩(wěn)態(tài)M₂AB₂（ΔH_d < 70 meV/atom）都具有5種類型的未填電子軌道（NUnfill = 5），不穩(wěn)定M₂AB₂呈現(xiàn)NUnfill≤5。也就是說，NUnfill = 5是M₂AB₂熱力學(xué)穩(wěn)定的必要條件。

圖6c顯示了數(shù)據(jù)集II的兩個重要特征。當(dāng)最大Mendeleev Number或A元素類型不變時，特征平均電負(fù)性直接由M元素的電負(fù)性決定。在圖6d中，對于數(shù)據(jù)集III，與數(shù)據(jù)集I和數(shù)據(jù)集II相比，Mendeleev Number最大的ΔH_d的總體增長趨勢更為明顯。

圖6. 可視化預(yù)測ΔH_d和重要特征，互補(bǔ)的特征在一定程度上縮小了ΔH_d的目標(biāo)范圍，并表現(xiàn)出ΔH_d的變化趨勢

采用ML和DFT相結(jié)合的方法，系統(tǒng)地研究了六方晶系和正交晶系M₂AB₂在化學(xué)空間中的熱力學(xué)穩(wěn)定性。

考慮到不同晶體結(jié)構(gòu)對稱性的數(shù)據(jù)集I、II和III訓(xùn)練的三個DNNs，并且每組的訓(xùn)練和測試數(shù)據(jù)集是隨機(jī)分開的，六方晶系和正交晶系M₂AB₂的DFT計(jì)算或ML預(yù)測結(jié)果ΔH_d以熱圖的形式同時展示。數(shù)據(jù)集I、數(shù)據(jù)集II和III的ΔH_d熱圖如圖7所示。

一般來說，每個熱圖中網(wǎng)格從左到右的顏色變化（從藍(lán)色到紅色）表明，前面的過渡金屬可以穩(wěn)定六方晶系和正交晶系的M₂AB₂結(jié)構(gòu)。這種趨勢與作者的ML模型發(fā)現(xiàn)的組分特征平均Mendeleev Number是一致的。含有過渡金屬Tl和Pb的晶體在六方晶系和正交晶系中都相當(dāng)不穩(wěn)定。含Al正交晶系的結(jié)構(gòu)ΔH_d值較低（圖7b，d），說明正交晶系有利于M₂AlB₂的穩(wěn)定性。

此外，數(shù)據(jù)集I和II中的六方晶系Zr₂PbB₂（圖7a，c）和數(shù)據(jù)集I和III中的正交晶系Mo₂AlB₂（圖7b，d）的穩(wěn)定性與之前的DFT計(jì)算相對應(yīng)。此外，還發(fā)現(xiàn)了3個負(fù)ΔH_d的新M₂AB₂具有較高的合成可能性。在數(shù)據(jù)集I和II中，它們是六方晶系的Nb₂PB₂，Nb₂AsB₂和Zr₂SB₂（圖7a，c），這為將MABs擴(kuò)展到V_A和VI_A族提供了機(jī)會。

圖7. 數(shù)據(jù)集I中六方晶系（a）和正交晶系（b）以及數(shù)據(jù)集II中六方晶系（c）和數(shù)據(jù)集III中正交晶系（d）的M₂AB₂ ΔH_d熱圖

此外，為了評價(jià)熱力學(xué)穩(wěn)定性相對較低的體系的熱穩(wěn)定性，作者選擇了ΔH_d值在65~75 meV/atom之間的三種亞穩(wěn)相，包括六方晶系的V₂AsB₂和Ta₂AsB₂以及正交晶系的Hf₂CdB₂。

然后，作者通過10 ps的AIMD模擬測試了它們在300 K下的熱穩(wěn)定性。通過力學(xué)穩(wěn)定性和動力學(xué)穩(wěn)定性評估，保證了MAB相的理論存在性。

作者計(jì)算了M₂AB₂的力學(xué)性能和聲子譜。用DFTP法計(jì)算了M₂AB₂的剛度常數(shù)和聲子譜。最后得到38個六方晶系和19個正交晶系理論穩(wěn)定的M₂AB₂。M₂AB₂的理論體積模量（K）、剪切模量（G）和楊氏模量（E）分別為76~280 GPa、39~193 GPa和100~454 GPa和68~272 GPa、47~175 GPa和115~404 GPa。其中，六方晶系的V₂PB₂（454 GPa）和Nb₂PB₂（414 GPa）表現(xiàn)出較高的強(qiáng)度，模量值也相對較高，甚至遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于先前報(bào)道的MABs和MAXs。

總結(jié)展望

作者訓(xùn)練了三種不同的ML模型，將DFT和ML相結(jié)合來預(yù)測ΔH_d和相應(yīng)的M₂AB₂的熱力學(xué)穩(wěn)定性。與計(jì)算的DFT相比，模型的預(yù)測精度高（>95%）且具有較低的MSE（~0.003），因此可以作為預(yù)測ΔH_d的可靠工具。模型揭示了ΔH_d和穩(wěn)定性之間的定量關(guān)系，發(fā)現(xiàn)了3個穩(wěn)定的六方晶系M₂AB₂，和75個亞穩(wěn)態(tài)M₂AB₂。這項(xiàng)工作為小樣本ML建模提供了一種方法，以加速化合物的發(fā)現(xiàn)，并將MAB系列化合物擴(kuò)展到V_A和VI_A族。

文獻(xiàn)信息

Yuqi Sun, Guanjie Wang, Kaiqi Li, Liyu Peng, Jian Zhou, Zhimei Sun. Accelerating the Discovery of Transition Metal Borides by Machine Learning on Small Data Sets. ACS Applied Materials & Surfaces 15, 24, 29278-29286 (2023)

https://doi.org/10.1021/acsami.3c03657

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