金屬鋰由于其低電化學(xué)勢(shì)、高理論能量密度、低密度而被認(rèn)為是鋰離子電池的理想負(fù)極材料。然而，仍有一些重大挑戰(zhàn)需要解決，例如鋰枝晶生長(zhǎng)和低界面穩(wěn)定性，這阻礙了鋰金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用。

瑞士弗里堡大學(xué)Ali Coskun等人報(bào)道了一種含有咪唑離子液體端基和全氟烷基鏈（F-IL）的凝膠聚合物電解質(zhì)，通過(guò)聚合物主鏈中的路易斯酸性鏈段從根本上改變鹽在凝膠電解質(zhì)中的溶解度，從而實(shí)現(xiàn)高離子電導(dǎo)率和鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)。

圖1 凝膠聚合物電解質(zhì)的合成及作用示意圖

F-IL部分的存在降低了鋰離子對(duì)二醇鏈的結(jié)合親和力，使鋰離子能夠在凝膠網(wǎng)絡(luò)內(nèi)快速轉(zhuǎn)移。這些結(jié)構(gòu)特征使陰離子固定在離子液體鏈段上以減輕空間電荷效應(yīng)，同時(shí)促進(jìn)路易斯酸性聚合物中更強(qiáng)的陰離子配位和較弱的陽(yáng)離子配位。

圖2 凝膠聚合物電解質(zhì)對(duì)鋰沉積的影響

結(jié)果，該凝膠聚合物電解質(zhì)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高鋰離子電導(dǎo)率（9.16 × 10^-3 S cm^-1 ）和高鋰離子遷移數(shù)（0.69），以及高達(dá)4.55 V的良好電化學(xué)穩(wěn)定性，同時(shí)有效抑制了鋰枝晶生長(zhǎng)。

此外，該凝膠聚合物電解質(zhì)使Li|Li對(duì)稱(chēng)電池在9 mAh cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)1800小時(shí)，并且使鋰硫（Li-S）全電池循環(huán)250次后仍保持原始容量的86.7%。

圖3 Li||Li對(duì)稱(chēng)電池及鋰硫電池的電化學(xué)性能

Ionic Liquid Functionalized Gel Polymer Electrolytes for Stable Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202106237