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陸盈盈/張磊/馬福元EnSM：復(fù)合固體電解質(zhì)界面使阻燃磷酸酯基電解液實(shí)現(xiàn)可逆鋰電沉積

定制具有高安全性和良好鋰可逆性的不可燃磷酸酯基電解液是實(shí)用鋰金屬電池的迫切需求。然而，磷酸酯與活性鋰表面的相容性較差，解決這一挑戰(zhàn)的關(guān)鍵是構(gòu)建可持續(xù)的固體電解質(zhì)界面。

浙江大學(xué)陸盈盈、大連理工大學(xué)張磊、浙能技術(shù)研究院馬福元等人以二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）為主鹽，在磷酸酯（TEP）/醚（DME/HFE）混合電解液中，設(shè)計(jì)了一種雙層結(jié)晶/聚合物固體電解質(zhì)界面（SEI），以實(shí)現(xiàn)與鋰的高兼容性。

圖1 電解液表征

鋰溶劑化鞘中的配位DME將在鋰金屬表面還原，在早期循環(huán)階段形成RO-Li殘留物。LiDFOB的分解產(chǎn)物將與Li金屬表面的原始?xì)埩粑镞M(jìn)一步反應(yīng)，形成均勻的結(jié)晶/聚合物雙層SEI：外層Li₂O晶體層（~6 nm）和內(nèi)部非晶聚合物層（~7 nm，主要由C-O、P-O、B-OR和非晶LiF等組成），從而防止活性TEP和鋰負(fù)極之間的進(jìn)一步反應(yīng)。

圖2 鋰沉積形貌及SEI表征

因此，阻燃電解液表現(xiàn)出6.10 s g^-1的低自熄時(shí)間和NCM/Cu配置中令人滿意的鋰可逆性（98.31%）。此外，負(fù)正電極容量比（N/P）為1.92的扣式NCM811/Li全電池可循環(huán)140次以上。

同時(shí)，容量約為0.2 Ah、低N/P比約為2.22的軟包電池在60次循環(huán)后也顯示出87.9%的良好容量保持率而沒(méi)有鋰耗盡。這種方法為高能量密度、高安全性電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)開(kāi)辟了新方向。

圖3 電化學(xué)性能

Structured Solid Electrolyte Interphase enable Reversible Li Electrodeposition in Flame-Retardant Phosphate-Based Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.015

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