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晏成林/錢濤ACS Nano: -60℃！全液相反應(yīng)機制的低溫鋰硫電池

鋰硫電池有望在低溫度下具有高容量保持率，成為未來低溫二次電池的主力軍，然而其面臨著放電過程中從Li₂S₄到Li₂S的固-固轉(zhuǎn)化動力學(xué)緩慢的問題。

在此，蘇州大學(xué)晏成林教授、錢濤副研究員等人受首個可在室溫和低溫下均提供容量的放電平臺機制的啟發(fā)，提出了一種全液相反應(yīng)機制。作者將烯丙基甲基二硫化物 (AMDS) 添加到常規(guī)電解液中。元素硫首先與AMDS反應(yīng)形成三硫化物，然后直接還原為最終產(chǎn)物。

光譜研究和分子動力學(xué)模擬共同證實所有放電中間體都可溶于電解液。這種機制繞過了緩慢的“固體到固體”反應(yīng)路線，有利于快速的液相反應(yīng)途徑，導(dǎo)致電極反應(yīng)活化能的急劇下降。此外，AMDS 的引入還調(diào)節(jié)了Li₂S的沉積形式，緩解電極鈍化并促進硫氧化還原動力學(xué)。

圖1. Li-S電池中相轉(zhuǎn)換的示意圖

此外，AMDS中的一些烯丙基可以通過自由基聚合交聯(lián)在鋰負極上形成均勻的膜，從而實現(xiàn)無枝晶鋰負極并抑制溶解的中間擴散和鋰負極上的還原。

總體而言，與25°C 時相比，該電池在-40°C時可保持78.2% 的容量，并在-60°C 時正極實現(xiàn)1563 mAh g^-1的超高比容量。這項工作為開發(fā)低溫鋰硫電池提供了一種策略。

圖2. AMDS改性電解液的低溫電化學(xué)性能

All-Liquid-Phase Reaction Mechanism Enabling Cryogenic Li-S Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05875

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