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電池日報||8篇頂刊：陸盈盈、潘鋒、夏永姚、董曉麗、魏英進(jìn)、王義展、蔣青、楊春成、張鳳祥等人成果！

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1. EnSM：復(fù)合固體電解質(zhì)界面使阻燃磷酸酯基電解液實現(xiàn)可逆鋰電沉積
電池日報||8篇頂刊：陸盈盈、潘鋒、夏永姚、董曉麗、魏英進(jìn)、王義展、蔣青、楊春成、張鳳祥等人成果！
定制具有高安全性和良好鋰可逆性的不可燃磷酸酯基電解液是實用鋰金屬電池的迫切需求。然而，磷酸酯與活性鋰表面的相容性較差，解決這一挑戰(zhàn)的關(guān)鍵是構(gòu)建可持續(xù)的固體電解質(zhì)界面。
浙江大學(xué)陸盈盈、大連理工大學(xué)張磊 、浙能技術(shù)研究院Fuyuan Ma等人以二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）為主鹽，在磷酸酯（TEP）/醚（DME/HFE）混合電解液中，設(shè)計了一種雙層結(jié)晶/聚合物固體電解質(zhì)界面（SEI），以實現(xiàn)與鋰的高兼容性。
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圖1 電解液表征
鋰溶劑化鞘中的配位DME將在鋰金屬表面還原，在早期循環(huán)階段形成RO-Li殘留物。LiDFOB的分解產(chǎn)物將與Li金屬表面的原始?xì)埩粑镞M(jìn)一步反應(yīng)，形成均勻的結(jié)晶/聚合物雙層SEI：外層Li2O晶體層（~6 nm）和內(nèi)部非晶聚合物層（~7 nm，主要由C-O、P-O、B-OR和非晶LiF等組成），從而防止活性TEP和鋰負(fù)極之間的進(jìn)一步反應(yīng)。
因此，阻燃電解液表現(xiàn)出6.10 s g-1的低自熄時間和NCM/Cu配置中令人滿意的鋰可逆性（98.31%）。此外，負(fù)正電極容量比（N/P）為1.92的扣式NCM811/Li全電池可循環(huán)140次以上。同時，容量約為0.2 Ah、低N/P比約為2.22的軟包電池在60次循環(huán)后也顯示出87.9%的良好容量保持率而沒有鋰耗盡。這種方法為高能量密度、高安全性電化學(xué)儲能技術(shù)開辟了新方向。
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圖2 鋰沉積形貌及SEI表征
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圖3 電化學(xué)性能
Structured Solid Electrolyte Interphase enable Reversible Li Electrodeposition in Flame-Retardant Phosphate-Based Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.015
2. EnSM：可耐-110°C的超低溫電解液
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高能量密度CFx/Li電池已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用，但在高低溫環(huán)境下的適應(yīng)性較差。
復(fù)旦大學(xué)夏永姚、董曉麗等人巧妙地設(shè)計了一種基于丁酸甲酯(MB)和碳酸丙烯酯(PC)共溶劑的新型電解液，它可在超低溫(< -110°C)下保持液態(tài)。
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得益于MB與Li+的弱親和力，溶劑化結(jié)構(gòu)和溶劑化能在CFx/Li電池的低溫（LT）運(yùn)行中得到了很好的控制。優(yōu)化的電解液使CFx/Li電池在-70°C至+95°C的寬溫度范圍內(nèi)具有高比容量和優(yōu)異的倍率性能。原位FT-IR技術(shù)和TEM見證了中間體C-（溶劑化Li+-F）的演變和去溶劑化過程。MB溶劑在電解液中的獨特性質(zhì)確保了充足的離子導(dǎo)電性，通過易接近的去溶劑屏障加速動力學(xué)，并且與商用PC/DME基電解液相比具有更高的溫度穩(wěn)定性。
因此，在室溫（+25°C，RT）下，工作電壓為2.6 V時，在0.05C下可實現(xiàn)879 mAh g-1的高比容量，在1C和2.41 V下可實現(xiàn)834 mAh g-1的高比容量。更重要的是，在-70°C下獲得了28%的容量保持和+95°C下高達(dá)約954 mAh g-1的容量，這表明其卓越的溫度響應(yīng)性能?；赑C/MB電解液的設(shè)計使CFx/Li電池具有卓越的性能，并促進(jìn)了廣泛溫度要求的應(yīng)用。
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圖1 PC/MB基電解液的理化性質(zhì)和理論計算
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圖2 不同溫度下的電化學(xué)性能
An all-climate CFx/Li battery with mechanism-guided electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.002
3. AEM：無懼空氣、抗Al腐蝕，新型電解液助力高壓鋰電池！
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六氟磷酸鋰（LiPF6）的空氣不穩(wěn)定性和氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）的腐蝕性是它們在高壓鋰電池中用作電解液鋰鹽的主要障礙之一。
澳大利亞蒙納士大學(xué)Douglas MacFarlane、Mega Kar等人報道了一類新型鋰鹽1,1,1,3,3,3-(四)六氟異丙氧基硼酸鋰 (LiBHFip) ，介紹該鹽的成功合成和表征，并探索了它們的電化學(xué)行為。
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圖1 鋰鹽的結(jié)構(gòu)
研究發(fā)現(xiàn)由該鹽和碳酸乙烯酯:碳酸二甲酯混合物 (v/v, 50:50) 組成的電解液表現(xiàn)出5.0 V（相對于Li+/Li）的氧化穩(wěn)定性，與基于LiPF6的電解液相比顯示出明顯的改善。此外，當(dāng)電壓高達(dá)5.8 V（相對于Li+/Li）時，鋁基底在該電解液中仍表現(xiàn)出高穩(wěn)定性；相比之下，基于LiFSI的電解液在高于4.3 V時顯示出明顯的 Al 腐蝕跡象。
此外，采用高壓層狀LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 (NMC811)和尖晶石LiMn2O4(LMO)正極測試的電池在200次循環(huán)中表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)，容量保持率分別為76%和90%。即使在鹽暴露于空氣條件下24小時（水含量≈0.57質(zhì)量％）后，LMO|Li電池仍能在1000次循環(huán)中保持相同的低容量衰減率。
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圖2 氧化穩(wěn)定性
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圖3 對Al的穩(wěn)定性
Lithium Borate Ester Salts for Electrolyte Application in Next-Generation High Voltage Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101422
4. ACS Energy Lett.：洞察無枝晶鋅金屬負(fù)極表面親水性的關(guān)鍵作用
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鋅金屬負(fù)極的長期問題，例如臭名昭著的鋅枝晶生長以及連續(xù)的副反應(yīng)和腐蝕反應(yīng)，阻礙了水系鋅離子電池(ZIBs)的商業(yè)化。
韓國工業(yè)技術(shù)研究院（KITECH）Chanhoon Kim等人證明Zn沉積形態(tài)與Zn負(fù)極的表面親水性密切相關(guān)，增強(qiáng)的表面親水性允許更均勻的Zn2+通量穿過Zn表面，從而導(dǎo)致均勻的Zn沉積和成核而沒有枝晶生長。
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了解上述考慮后，作者通過構(gòu)建薄而親水的人工固體電解質(zhì)界面(SEI)層成功地穩(wěn)定了Zn負(fù)極。通過簡單且可擴(kuò)展的浸涂方法在Zn負(fù)極表面上進(jìn)行（3-氨基丙基）三乙氧基硅烷（APTES）的共形硅烷化可以形成?。▇500 nm）、親水和高度均勻的人造SEI層。人工SEI層不僅有效地消除了枝晶生長，而且還抑制了寄生副反應(yīng)和腐蝕反應(yīng)，即使在非常高的面電流密度和容量（20 mA cm–2/ 5 mAh cm–2）。因此，實現(xiàn)了高度耐用的循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g-1下3000次循環(huán)）。
更重要的是，作者進(jìn)一步證實了該方法的可擴(kuò)展性。通過相同的簡單浸涂方法在擴(kuò)大的Zn負(fù)極（176 cm2）上成功形成了人造SEI層，其有助于實現(xiàn)具有68 mAh極高標(biāo)稱容量和在1 A g-1下循環(huán)300次后容量保持率為94%的大型全電池。這項工作的研究結(jié)果為通過可擴(kuò)展的方法穩(wěn)定鋅負(fù)極提供了深入的見解，并為開發(fā)具有可靠性能的大規(guī)模水系儲能系統(tǒng)做出了重大貢獻(xiàn)。
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圖1 不同的Zn沉積形貌及示意圖
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圖2 大型全電池性能
Insight into the Critical Role of Surface Hydrophilicity for Dendrite-Free Zinc Metal Anodes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01521
5. Nano-Micro Lett.：氧缺陷β-MnO2@GO正極實現(xiàn)高倍率長壽命水系鋅離子電池
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近年來，人們對電網(wǎng)規(guī)模的電化學(xué)儲能產(chǎn)生了濃厚的興趣，其中水系鋅離子電池（AZIBs）受到了廣泛關(guān)注。在AZIBs的各種正極材料中，錳氧化物因其高能量密度和低成本而備受矚目。然而，緩慢的反應(yīng)動力學(xué)和較差的循環(huán)穩(wěn)定性阻礙了它們的實際應(yīng)用。
北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、Shunning Li、Qinghe Zhao等人展示了缺陷工程和界面優(yōu)化的結(jié)合使用，可以同時提高M(jìn)nO2正極的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。
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在GO存在的情況下，β-MnO2在合成過程中會自發(fā)地引入氧空位，同時在活性材料上形成涂層。VO在促進(jìn)電子和質(zhì)子的轉(zhuǎn)移方面起著至關(guān)重要的作用，可加速充電/放電動力學(xué)，而GO涂層則抑制能Mn離子的溶解。因此，即使在4C的電流密度下循環(huán)2000次后，該電極仍顯示出~129.6 mAh g-1的持續(xù)可逆容量，優(yōu)于最先進(jìn)的基于MnO2的正極。
優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性源于表面VO與GO上的醚氧之間的強(qiáng)結(jié)合，以及向納米晶ZnxMn2O4相的可控結(jié)構(gòu)演化。這項工作的結(jié)果突出了通過自下而上的合成方法在設(shè)計AZIBs電極時集成多種策略的優(yōu)勢，這將闡明AZIBs在滿足大規(guī)模儲能應(yīng)用的高倍率和長壽命要求方面的可行性。
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圖1 材料表征
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圖2 電化學(xué)性能
Oxygen-Deficient β-MnO2@Graphene Oxide Cathode for High-Rate and Long-Life Aqueous Zinc Ion Batteries. Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00691-7
6. Nano Lett.：具有表面凹坑結(jié)構(gòu)的剛?cè)岜Ｗo(hù)膜助力無枝晶高性能鋰金屬負(fù)極
鋰金屬一直被視為可充電池的終極負(fù)極，但其差循環(huán)壽命和有害的安全問題嚴(yán)重阻礙了其實際應(yīng)用。
吉林大學(xué)魏英進(jìn)、王義展等人采用聚偏氟乙烯-六氟丙烯Al2O3+LiNO3無機(jī)添加劑制備了一種具有表面凹坑形態(tài)的剛性/柔性復(fù)合保護(hù)膜（稱為“SPF”），作為鋰金屬負(fù)極的沉積主體和人工SEI。
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一方面，SPF膜充當(dāng)電解液阻擋層，以隔離鋰金屬與電解液溶劑的直接接觸。同時，表面凹坑也改善了電解液的滲透，從而可以快速穩(wěn)定電解液/電極界面。由于獨特的表面凹坑結(jié)構(gòu)，鋰不僅可以通過SPF薄膜沉積在基板上，還可以沉積在薄膜的表面凹坑中。這兩種沉積機(jī)制帶來了大的沉積面積，從而允許SPF保護(hù)的鋰金屬(SPF@Li)在高電流密度下穩(wěn)定循環(huán)。此外，無機(jī)添加劑提高了薄膜的機(jī)械模量，使其具有足夠的柔性和硬度，以抑制鋰枝晶的生長。
因此，SPF@Li電極可在10.0 mA cm-2的高電流密度下工作超過1000小時。當(dāng)它與LiFePO4(LFP)配對時，電池可穩(wěn)定循環(huán)500次以上，容量保持率為97.5%。此外，當(dāng)與硫正極匹配時Li-S電池也實現(xiàn)了同樣出色的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為鋰金屬負(fù)極人工界面膜的設(shè)計提供了一種新的策略，對實用鋰金屬電池的發(fā)展具有廣闊的前景。
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圖1 SPF薄膜的制備和表征
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圖2 SPF@Li||LFP電池的電化學(xué)性能
A Rigid-Flexible Protecting Film with Surface Pits Structure for Dendrite-Free and High-Performance Lithium Metal Anode. Nano Letters ( IF 11.189 ) Pub Date : 2021-08-12 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02709
7. Small：MOF衍生的Fe7S8納米粒子/N摻雜碳納米纖維作為鈉離子電池的超穩(wěn)定負(fù)極
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鈉離子電池（SIBs）因其在大規(guī)模儲能系統(tǒng)中的潛在應(yīng)用而引起廣泛關(guān)注。
吉林大學(xué)蔣青、楊春成等人通過靜電紡絲設(shè)計并合成了Fe7S8納米顆粒/N摻雜碳納米纖維 (Fe7S8/N-CNFs) 的混合物，以作為SIBs的負(fù)極。
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這種獨特的混合物具有以下優(yōu)點：i)金屬有機(jī)骨架(MOF)衍生的Fe7S8納米粒子（平均直徑為17 nm），可以促進(jìn)充電/放電過程中活性材料的利用并縮短N(yùn)a+擴(kuò)散距離；ii)由一維高導(dǎo)電性碳納米纖維和3D高比表面積碳納米籠構(gòu)成的3D碳網(wǎng)絡(luò)，提高了電極的導(dǎo)電性，并為電解液擴(kuò)散提供了有效的途徑，同時為Na+存儲提供了眾多活性位點；iii) 碳納米纖維的彈性結(jié)構(gòu)確保了Fe7S8納米粒子的均勻分散，以抑制它們的自團(tuán)聚和大體積膨脹。
因此，作為SIBs的負(fù)極，F(xiàn)e7S8/N-CNFs在0.2 A g-1下循環(huán)100次后表現(xiàn)出649.9 mAh g-1的高可逆容量，在1 A g-1下2000次循環(huán)中表現(xiàn)出具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，每圈衰減容量僅為0.00302%。此外，F(xiàn)e7S8/N-CNFs復(fù)合物還具有通用性、簡單性、易操作性、低成本和高產(chǎn)率等優(yōu)點，顯示出巨大的實際應(yīng)用潛力。
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圖1 Fe7S8/N-CNFs的制備示意圖
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圖2 電化學(xué)性能
MOF-Derived Fe7S8 Nanoparticles/N-Doped Carbon Nanofibers as an Ultra-Stable Anode for Sodium-Ion Batteries. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102349
8. CEJ：嵌入3D海綿碳片上的P摻雜Co9S8納米顆粒作為鋰硫電池的電化學(xué)催化劑
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由于其金屬性質(zhì)和豐富的催化位點，Co9S8可以催化鋰硫電池(LSBs)中的多硫化物轉(zhuǎn)化。然而，其催化活性和化學(xué)吸附能力不足以抑制多硫化鋰（LiPS）在高硫負(fù)載下的穿梭效應(yīng)。
大連理工大學(xué)張鳳祥等人合成了磷(P)摻雜的Co9S8納米顆粒并將其嵌入3D海綿狀碳(SC)片中作為 LSB的電化學(xué)催化劑。
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密度泛函理論(DFT)計算和實驗結(jié)果表明，適度的P摻雜可以調(diào)節(jié)Co9S8的電子結(jié)構(gòu)，同時改善其與LiPS的相互作用并促進(jìn)LiPS的轉(zhuǎn)化。當(dāng)P摻雜的Co9S8納米顆粒原位形成并均勻分布在3D海綿狀碳片基質(zhì)上時，所得的P-Co9S8 @SC可以確保其吸附和催化位點的良好暴露。
因此，基于優(yōu)化的P-Co9S8 @SC改性聚丙烯隔膜的LSB表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（1 C下900次循環(huán)中每次循環(huán)容量衰減0.05%）和高面積容量（4.38 mAh cm-2 at 5.6 mg cm-2硫負(fù)載）。我們的工作表明，適度的雜原子摻雜是開發(fā)有效多硫化物催化的有前途的策略。
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圖1 對多硫化物的吸附測試
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圖2 電化學(xué)性能
P-doped Co9S8 nanoparticles embedded on 3D spongy carbon-sheets as electrochemical catalyst for lithium-sulfur batteries. Chemical Engineering Journal 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131798

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/25/0f71ab1221/

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